稀土复合氧化物催化剂论文-艾利杰

稀土复合氧化物催化剂论文-艾利杰

导读:本文包含了稀土复合氧化物催化剂论文开题报告文献综述及选题提纲参考文献,主要关键词:稀土,复合氧化物,碳烟颗粒,催化燃烧

稀土复合氧化物催化剂论文文献综述

艾利杰[1](2019)在《镧/镨基稀土复合氧化物催化剂对碳烟颗粒的催化燃烧性能研究》一文中研究指出催化颗粒过滤捕集器(CDPF)是目前用于柴油车排放细颗粒物(PM)净化的一项最有前景的技术,该技术的核心之一是PM氧化催化剂的开发与优化。基于传统贵金属催化剂与商业应用催化剂的局限性,开发出廉价且高效的催化剂仍然是有必要的。稀土复合氧化物催化剂是一类由稀土元素与其他元素(碱(土)金属、过渡金属等)复合形成的氧化物材料,它们一般具有优良的热稳定性和催化氧化能力。烧绿石(A_2B_2O_7)和钙钛矿(ABO_3)是两类比较常见的稀土复合氧化物材料,它们可以耐受广泛的化学取代与结构调变,并且也可作为载体材料担载贵金属或碱金属等活性金属成分,以达到活性成分高度分散且改善活泼金属稳定性的目的。本文采用多种方法合成了La/Pr基烧绿石催化剂以及La基钙钛矿催化剂,以贵金属Pd、碱(土)金属、过渡金属等为掺杂剂对它们进行了改性,旨在分析改性前后催化剂理化性质以及催化活性所发生的变化,并对催化氧化碳烟的反应机理进行了初步解析,具体内容如下:采用十六烷基叁甲基溴化铵(CTAB)辅助溶胶-凝胶法结合浸渍法合成了两种Pd改性的La_2Sn_2O_7烧绿石氧化物催化剂。研究发现,Pd的存在形态强烈影响催化剂的氧空位浓度和氧化还原性。Pd表面负载得到的Pd/LS催化剂对NO氧化和碳烟燃烧具有最高的催化活性,表面Pd物种为催化剂带来了大量的表面与体相氧空位,且表面存在的Pd/PdO氧化还原对引起了金属氧化物-载体间的相互作用,改善了催化剂的低温氧化还原性能。而对于Pd体相掺杂获得的Pd-LS样品,大部分Pd被固定在烧绿石结构中难以参与到表面反应,因此Pd-LS在催化反应中表现出适中的活性。基于所有表征结果,揭示了Pd改性的烧绿石催化剂催化氧化碳烟的几种反应途径,包括活性吸附氧的直接氧化,Pd/PdO氧化还原对参与的快速氧化和NO_2辅助氧化。为了进一步调变烧绿石催化剂的结构和性质,采用Ca和Co部分取代烧绿石A、B位制备了系列镧锡烧绿石催化剂。Ca和Co的双重取代改善了催化剂的织构属性和氧化还原性能。XPS和PL分析发现双取代引起的电荷不平衡性为催化剂带来了大量的表面和体相氧空位,这些空位的出现提高了反应物分子(O_2、NO_2)的吸附和活化速率,进而促进了催化氧化过程。与单取代的催化剂相比,双掺杂样品LCSC催化碳烟氧化的起燃温度明显降低,揭示了Ca和Co在催化碳烟燃烧反应中的协同效应。此外,通过DRIFT技术考察了催化剂上NO吸附氧化过程,主要分两个阶段:低温阶段(<250-300°C)和高温阶段(>300°C),低温吸附阶段主要与弱吸附的亚硝酸盐物质有关,这些亚硝酸盐物质的分解产物NO_2参与了碳烟的起燃过程。采用CTAB辅助水热法结合浸渍法合成了不同负载量的K促进-Pr_2Sn_2O_7烧绿石催化剂。研究发现当K负载量不高于10 wt.%时,K物种可在Pr_2Sn_2O_7纳米球簇的表面高度分散;K的主要存在形态有:高度分散的K_2CO_3、高度分散的KO_2和体相KO_2。H_2-TPR结果表明低剂量表面分散的K物种改善了催化剂表面氧的还原行为,K负载量过高时由于对活性成分的覆盖使其还原能力下降。10K/PrSn具有最佳的催化碳烟氧化活性和良好的热稳定性;松接触和紧接触对比实验证明表面K物种降低了催化剂对碳烟-催化剂接触模式的敏感性;通过Soot-TPR实验推测了K/PrSn催化碳烟燃烧的反应机理。采用溶液燃烧法合成了La基过渡金属钙钛矿催化剂(LaMO_3,M=Mn,Fe,Co,Ni),并利用碱土金属Sr对它们进行了掺杂改性。Sr掺杂剂对各钙钛矿氧化物的氧化还原性影响不同。对于LM和LN,尽管晶格中金属离子的价态分布在Sr掺杂后发生了改变,但氧化还原能力没有提高;对于LF和LC,由于表面吸附氧的增多和活性金属成分裸露程度的改善,它们的低温氧化还原性能在Sr掺杂后均得到了改善。在所有催化剂样品中,LSC表现出最好的NO氧化与碳烟氧化的催化活性,这归因于Sr的掺杂增大了LC的比表面和表面活性金属的裸露程度,且诱导产生了大量的氧空位,加快了氧迁移速率,进而加快了催化氧化的速率。这部分研究为La基钙钛矿催化剂的优选与改性提供了科学依据。(本文来源于《济南大学》期刊2019-06-01)

段媛,龚志军,王坤,罗慧娟,武文斐[2](2019)在《焙烧温度对稀土基复合氧化物催化剂活性的影响》一文中研究指出以白云鄂博稀土精矿为催化剂的原材料,采用水热方法,将稀土精矿经15 mol·L~(-1) HNO_3处理,过滤后取出滤液,进行干燥,焙烧制得稀土基催化剂,用在脱硝领域,研究焙烧温度对其脱硝活性的影响。通过XRF, TG-DSC, XRD, BET, SEM, TPD, TPR等手段对催化剂理化特性、 NH_3/NO吸附能力及氧化还原性进行表征分析。结果表明:随焙烧温度的增加,催化剂的催化活性呈先上升后降低的趋势。在焙烧温度为600℃,反应温度为350℃的条件下,催化剂的脱硝率能达到60%以上,并且此条件下制得的催化剂具有较好NH_3, NO吸附特性及较强的氧化还原性。随着焙烧温度的增加,催化剂的主晶相峰变得更加尖锐,结晶度增强。(本文来源于《中国稀土学报》期刊2019年04期)

连孟水[3](2018)在《稀土(La、Ce)-硅复合氧化物气凝胶的制备及其作为镍基催化剂载体在POM反应中的应用》一文中研究指出甲烷部分氧化制合成气反应(POM)是甲烷最重要的利用途径之一,该反应最常用的Ni基催化剂价廉且反应活性高,具有实际应用前景。然而该催化剂常面临活性组分Ni易团聚烧结以及积炭等而造成催化剂失活的问题。解决该问题的一个重要方向,即制备兼具优良结构及功能作用的Ni基催化剂载体。本文以制备稀土(La、Ce)-硅复合氧化物气凝胶负载的Ni基催化剂为出发点,期望借助气凝胶大表面积和多孔道的特点改善载体的结构作用,并通过稀土-硅的复合,借助稀土良好的储释氧能力具有的消除积炭的功能,提高催化剂的POM反应活性和稳定性,并结合催化剂的表征手段,理清其构-效关系。所得结果如下:1.通过表面改性,多步溶剂置换等方法可有效降低干燥过程中表面张力造成的结构破坏,获得较大比表面和多孔道结构的稀土(La,Ce)-Si复合氧化物气凝胶。2.稀土(La,Ce)-Si复合氧化物气凝胶负载的Ni基催化剂显示出良好的POM反应活性(转化率相对单一氧化物负载催化剂体系有所提升)和反应稳定性。其中催化剂活性的提高源于Ni的可还原性的增强。此与较弱的Ni-载体间作用、气凝胶载体发挥结构作用分散活性组分而减小Ni的粒径、稀土原子的存在等有关。催化剂反应稳定性的改善源于稀土氧化物对Ni颗粒的隔离作用、其本身的良好储/释氧能力导致的抑制催化剂表面积炭、抑制Ni颗粒团聚的能力。3.适宜的Si/La比(0.65/1)样品在反应过程中易生成复合相La9 33Si6O26,该物相能够促进POM反应进行且具良好的抗积炭性能,显着提高POM反应活性及稳定性,Ce、Si虽也在所考察的比例范围内形成了复合物相,但相关的POM催化性能并未得以改善。(本文来源于《厦门大学》期刊2018-09-01)

占林军,马校彬,陈晓,朱秋莲,卢晗锋[4](2017)在《均相稀土复合氧化物催化剂的制备及表征》一文中研究指出钙钛矿型复合氧化物催化剂由于独特的晶体结构,离子迁移率,低成本,高活性,热稳定性等优点被广泛应用。传统的制备方法(固相法,沉淀法,溶胶凝胶法等)制备钙钛矿催化剂中金属离子之间不能达到分子水平均匀分散。为此,采用席夫式碱络合双金属和程序热分解技术制备得到纳米范围内金属离子均匀分散的钙钛矿催化剂(La BO3,B=Ni,Co),单晶衍射结果表明在杂双金属配合物前驱体中,过渡金属B和稀土金属La同时被络合固定在席夫碱配体中,金属离子在原子水平上达到均匀分散。并且XRD,SEM和HRTEM表征表明LaBO_3样品中没有单金属氧化物相形成,钙钛矿结构生长良好而且甲烷催化燃烧反应性能测试也表明均相钙钛矿催化剂的催化性能最佳。(本文来源于《中国稀土学会2017学术年会摘要集》期刊2017-05-11)

巴哈提古丽[5](2013)在《稀土-锆氧化物复合掺杂壳聚糖制备催化剂及其性能研究》一文中研究指出本研究采用甘氨酸燃烧法,以硝酸锆,钕硝酸盐为原料,在700℃下制备了稀土-锆氧化物,并将稀土-锆氧化物利用共沉淀法与壳聚糖进行复合掺杂。研究了壳聚糖和稀土-锆氧化物的不同配比(1:0.5;1:1;1:2;1:3)。实验了不同质量的催化剂对催化反应的影响,并用XRD,IR,SEM等分析手段进行了材料性能测试。结果表明:最佳掺杂比为1:1;粉体呈颗粒状,孔径大且均匀,颗粒粒径在微纳米级。最(本文来源于《第八届中国功能材料及其应用学术会议摘要》期刊2013-08-23)

丁冉冉,胡佳楠,白雅琴,周伟华,胡瑞生[6](2011)在《稀土烧绿石复合氧化物催化剂对含酚废水光催化降解反应研究》一文中研究指出含酚废水主要是指含有一元酚的工业废水,其毒性对人体、鱼类以及农作物产生严重危害,常规的物理、化学和生物方法处理难以满足净化处理技术和经济上的要求;光催化剂自身无毒、无害、无腐蚀性,可以反复使用,无二次污染,所以是一种比传统的化学氧化法更具有广阔应用前景的绿色环境治理技术。TiO_2以其无毒、结构和化学性能稳定、抗光腐蚀等优良性能成为首选。但TiO_2较宽的能隙(Eg=3.0-3.2eV)决定了其吸光阈值位于紫外区,(本文来源于《第十八届全国稀土催化学术会议论文集》期刊2011-10-23)

薛晓敏[7](2011)在《HZSM-5分子筛负载稀土复合氧化物催化剂上CVOCs催化氧化性能的研究》一文中研究指出含卤VOCs是VOCs中对大气环境的危害尤为显着的一类污染物,卤代烃类尤其是氯代烃类(CVOCs)不仅可以破坏大气的臭氧层(1个Cl自由基最多可消耗106个臭氧分子),而且对人类的身体健康和生态造成持久的、积累性的影响。CVOCs由于具有良好的溶解性能和反应惰性而作为一种重要的化工原料和有机溶剂被广泛地应用。国内外关于含氯有机化合物的消除方法,主要包括热消除、生物学处理、光催化降解、加氢脱氯等,其中催化氧化净化以转化温度低、选择性高而成为最经济、最可靠的方法,在消除CVOCs方面的应用也愈来愈受到人们的关注。氯代烃类与非氯代烃类的催化氧化区别在于C-Cl的断裂取代了C-H的断裂,虽然从热力学上分析C-C1的断裂应该更有利,但所生成的C1可强吸附在催化剂的表面上,一方面更容易导致催化剂的失活,另一方面生成的C12可与烃类反应生成多氯烃类,造成二次污染。本论文中,我们选择HZSM-5分子筛为载体,比较系统地研究了硅铝比对HZSM-5及其负载Ce02催化剂上DCE催化氧化性能的影响。在此基础上,研究了掺杂过渡金属MOx(M=Cr、Mn、Fe、Co、Ni和Cu)对CeO2/HZSM-5催化剂上DCE氧化性能的影响和规律,探讨了CrOx-CeO2/HZSM-5催化剂上DCE、DCM和TCE催化降解机理。同时利用XRD、N2吸脱附、H2-TPR、NH3-TPD、DCE-TPSR等手段对负载型催化剂的织构-结构、氧化还原性质和表面酸性等进行了表征分析,得到了如下结果:1.对比研究了不同硅铝比的HZSM-5分子筛及其负载Ce02催化剂上DCE的催化氧化性能。结果表明,低硅铝比(SiO2/Al2O3=22)的HZSM-5(22)分子筛及其负载Ce02催化剂对DCE的催化降解活性最高。Ce02与HZSM-5之间的相互作用明显提高了氧物种的流动性,同时也增加了催化剂中弱酸与强酸的密度比例,从而提高了DCE脱氯生成C2H3C1的能力及其中间产物的深度氧化。2.对比研究了9%M/HZSM-5(22)和9%M-12%CeO2/HZSM-5(22)催化剂上DCE的催化降解性能。结果表明,与其单组分的9%M/HZSM-5(22)催化剂的催化降解活性比较,掺杂Ce02对9%Ni/HZSM-5(22)和9%Cu/HZSM-5(22)上DCE的降解活性有所下降,而对9%Cr/HZSM-5(22)催化剂的活性却有明显提高。9%M-12%CeO2/HZSM-5(22)催化剂对DCE的催化降解活性顺序为:9%Ni-12%CeO2/HZSM-5(22)> 9%Co-12%CeO2/HZSM-5(22)、9%Mn-12%CeO2/ HZSM-5(22)> 9%Cu-12%CeO2/HZSM-5(22)、9%Cr-12%CeO2/HZSM-5(22)> 9%Fe-12%CeO2/HZSM-5(22)> 12%CeO2/HZSM-5(22)。弱酸和中强酸位密度的增加对DCE脱氯生成C2H3C1有明显的促进作用。但掺杂Cu、Co和Mn的催化剂上生成了较多的C2HCl3和C2C14等多氯副产物,而掺杂Ni的催化剂上生成了较多的CH3Cl副产物,这可能与其金属阳离子的强酸性位有关。过渡金属与Ce02的共同掺杂,提供了活性氧物种及提高了其流动性,有利于提高DCE的深度氧化性能,尤其Cr的添加显着提高了中间产物C2H3C1进一步脱氯降解的能力,避免了多氯副产物和CH3Cl副产物的产生。3.比较研究了9%Cr-12%CeO2/HZSM-5(22)、9%Cr/HZSM-5(22)、12%CeO2/ HZSM-5(22)和HZSM-5(22)催化剂上各活性组分之间的协同作用对催化降解性能的影响及催化剂的稳定性。结果表明,由于CrOx-CeO2的相互作用,有助于活性组分的稳定,并促进了活性氧物种的流动性,从而有效地避免了积炭的形成和活性组分的流失,显着提高了CrOx-12%CeO2/HZSM-5(22)催化剂的活性和稳定性。不同反应物在9%Cr-12%CeO2/HZSM-5(22)催化剂上的反应活性顺序为:DCE>TCE>DCM。(本文来源于《浙江大学》期刊2011-03-01)

祝杰,刘艳春,曾令可,王兆春,王慧[8](2010)在《稀土钙钛矿型复合氧化物汽车尾气处理催化剂研究现状》一文中研究指出分析了近几年研究较多的几类稀土钙钛矿复合氧化物作为汽车尾气催化剂的研究现状、催化效果及优缺点,并展望了该类型催化剂的应用前景。(本文来源于《工业催化》期刊2010年03期)

段碧林,曾令可,刘平安,王慧,税安泽[9](2006)在《稀土钙钛矿型复合氧化物催化剂研究现状(Ⅱ)》一文中研究指出综述了近年来国内外稀土钙钛矿型复合氧化物的研究进展,研究了ABO3稀土钙钛矿型催化剂对各种气体的催化效果及反应机理,并讨论了催化剂的S与P的中毒机理。对稀土钙钛矿型催化剂的优缺点以及当前需要解决的问题进行了分析。(本文来源于《陶瓷》期刊2006年10期)

段碧林,曾令可,刘平安,王慧,税安泽[10](2006)在《稀土钙钛矿型复合氧化物催化剂研究现状(Ⅰ)》一文中研究指出综述了近年来国内外稀土钙钛矿型复合氧化物的研究进展,阐述了由于ABO3稀土钙钛矿型催化剂A、B位的取代,出现了许多钙钛矿型及类似钙钛矿型晶体结构,增加了氧格空位,提高了钙钛矿型催化剂的催化活性。并且详细介绍了催化剂及其载体的制备方法及工艺。(本文来源于《陶瓷》期刊2006年08期)

稀土复合氧化物催化剂论文开题报告

(1)论文研究背景及目的

此处内容要求:

首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。

写法范例:

以白云鄂博稀土精矿为催化剂的原材料,采用水热方法,将稀土精矿经15 mol·L~(-1) HNO_3处理,过滤后取出滤液,进行干燥,焙烧制得稀土基催化剂,用在脱硝领域,研究焙烧温度对其脱硝活性的影响。通过XRF, TG-DSC, XRD, BET, SEM, TPD, TPR等手段对催化剂理化特性、 NH_3/NO吸附能力及氧化还原性进行表征分析。结果表明:随焙烧温度的增加,催化剂的催化活性呈先上升后降低的趋势。在焙烧温度为600℃,反应温度为350℃的条件下,催化剂的脱硝率能达到60%以上,并且此条件下制得的催化剂具有较好NH_3, NO吸附特性及较强的氧化还原性。随着焙烧温度的增加,催化剂的主晶相峰变得更加尖锐,结晶度增强。

(2)本文研究方法

调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。

观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。

实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。

文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。

实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。

定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。

定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。

跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。

功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。

模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。

稀土复合氧化物催化剂论文参考文献

[1].艾利杰.镧/镨基稀土复合氧化物催化剂对碳烟颗粒的催化燃烧性能研究[D].济南大学.2019

[2].段媛,龚志军,王坤,罗慧娟,武文斐.焙烧温度对稀土基复合氧化物催化剂活性的影响[J].中国稀土学报.2019

[3].连孟水.稀土(La、Ce)-硅复合氧化物气凝胶的制备及其作为镍基催化剂载体在POM反应中的应用[D].厦门大学.2018

[4].占林军,马校彬,陈晓,朱秋莲,卢晗锋.均相稀土复合氧化物催化剂的制备及表征[C].中国稀土学会2017学术年会摘要集.2017

[5].巴哈提古丽.稀土-锆氧化物复合掺杂壳聚糖制备催化剂及其性能研究[C].第八届中国功能材料及其应用学术会议摘要.2013

[6].丁冉冉,胡佳楠,白雅琴,周伟华,胡瑞生.稀土烧绿石复合氧化物催化剂对含酚废水光催化降解反应研究[C].第十八届全国稀土催化学术会议论文集.2011

[7].薛晓敏.HZSM-5分子筛负载稀土复合氧化物催化剂上CVOCs催化氧化性能的研究[D].浙江大学.2011

[8].祝杰,刘艳春,曾令可,王兆春,王慧.稀土钙钛矿型复合氧化物汽车尾气处理催化剂研究现状[J].工业催化.2010

[9].段碧林,曾令可,刘平安,王慧,税安泽.稀土钙钛矿型复合氧化物催化剂研究现状(Ⅱ)[J].陶瓷.2006

[10].段碧林,曾令可,刘平安,王慧,税安泽.稀土钙钛矿型复合氧化物催化剂研究现状(Ⅰ)[J].陶瓷.2006

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