以经不同温度(120、250、350、450℃)焙烧处理的ZrO2为载体,采用沉积-沉淀法制备了系列CuO/ZrO2催化剂;考察了富氢气氛下催化剂的水煤气变换反应(WGS)催化性能。结果表明,CuO/ZrO2催化剂的催化活性随ZrO2载体焙烧温度的升高呈现先升高后降低的"火山型"变化趋势,在焙烧温度为250℃时取得最高值。采用X射线粉末衍射、N2物理吸附-脱附、N2O滴定、H2程序升温还原和CO程序升温还原及质谱跟踪等技术研究了系列ZrO2载体及CuO/ZrO2催化剂的结构和还原性能。结果表明,随着ZrO2焙烧温度的升高,一方面,CuO/ZrO2催化剂的Cu分散度逐渐降低,与ZrO2具有强相互作用的高分散活性Cu-[O]-Zr物种("[]"表示ZrO2表面氧空位)逐渐减少;另一方面,Cu-[O]-Zr物种的还原能力逐渐增强,并诱导催化剂活性表面羟基的还原能力也相应增强(CO为还原剂),即降低了催化剂对WGS反应的起活温度。两方面的综合作用使得ZrO2载体焙烧温度为250℃(中等温度)时,CuO/ZrO2催化剂的WGS催化活性最高。
类型: 期刊论文
作者: 张燕杰,陈崇启,詹瑛瑛,叶远松,娄本勇,郑国才,林棋
关键词: 催化剂,水煤气变换反应,焙烧温度,程序升温还原,表面羟基
来源: 燃料化学学报 2019年04期
年度: 2019
分类: 工程科技Ⅰ辑
专业: 化学,无机化工
单位: 闽江学院海洋学院,福州大学化肥催化剂国家工程研究中心
基金: 国家自然科学基金(21503105),福建省自然科学基金(2017J05025,2017J01584),福建省高校杰出青年科研人才培育计划(2016),福建省教育厅JK类项目(JK2015038),闽江学院科研启动经费(MJY17003)资助~~
分类号: O643.36;TQ116.2
页码: 464-473
总页数: 10
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