柠檬酸溶胶-凝胶法制备Cu-ZnO-ZrO2催化剂:pH对其性能的影响

柠檬酸溶胶-凝胶法制备Cu-ZnO-ZrO2催化剂:pH对其性能的影响

论文摘要

采用溶胶-凝胶法以硝酸盐、柠檬酸为原料,加入氨水调节溶液pH,制备出一系列Cu-ZnO-ZrO2催化剂。并通过粉末XRD、热重-差示扫描量热分析(TG-DSC)、N2吸附-脱附(BET)、氢气程序升温还原(H2-TPR)、CO2程序升温脱附(CO2-TPD)、SEM、TEM及傅里叶变换红外光谱(FTIR)对干凝胶及催化剂进行了理化性能测试,并在高温高压固定床反应器上进行催化剂活性评价。讨论了溶液pH对干凝胶结构及催化剂性能的影响。结果表明:pH为0.5制备得到的干凝胶中存在未配位的游离羧酸,又有部分羧酸通过羧基与金属离子进行了配位,而pH为4、6、8、10制备得到的干凝胶中不存在游离羧酸,羧酸均通过羧基与金属离子进行了配位。pH的改变调控着Cu2+、Zn2+、Zr4+与柠檬酸之间的配位能力,pH为6时制备得到的催化剂具有较大的比表面积以及铜分散度,比表面积为92.5 m2/g,铜分散度为18.63%,并表现出较好的CO2加氢合成甲醇催化性能,CO2转化率为24.7%,甲醇选择性为42.3%。

论文目录

  • 1 实验部分
  •   1.1 试剂与仪器
  •   1.2 催化剂制备
  •   1.3 催化剂表征
  •   1.4 催化剂的CO2加氢反应活性评价
  • 2 结果与讨论
  •   2.1 结构分析
  •   2.2 干凝胶性能表征
  •     2.2.1 XRD
  •     2.2.2 热分解行为
  •     2.2.3 红外光谱
  •   2.3 催化剂性能表征
  •     2.3.1 XRD
  •     2.3.2 催化剂H2-TPR表征
  •     2.3.3 CO2-TPD表征
  •   2.4 SEM与TEM表征
  •   2.5 催化剂活性评价
  • 3 结论
  • 文章来源

    类型: 期刊论文

    作者: 高文桂,毛文硕,纳薇,马茹瑰,闫晓峰,霍海辉

    关键词: 柠檬酸,溶胶凝胶法,二氧化碳,甲醇,催化技术

    来源: 精细化工 2019年08期

    年度: 2019

    分类: 工程科技Ⅰ辑

    专业: 化学

    单位: 冶金节能减排教育部工程研究中心,昆明理工大学冶金与能源工程学院,昆明理工大学省部共建复杂有色金属资源清洁利用国家重点实验室,昆明理工大学化学工程学院

    基金: 国家自然科学基金项目(51304099),国家科技支撑计划课题(2011BAC01B03),昆明理工大学分析测试基金(2018M20162208035,2016T20080007)

    分类号: O643.36

    DOI: 10.13550/j.jxhg.20180822

    页码: 1625-1633

    总页数: 9

    文件大小: 2126K

    下载量: 449

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