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稀土精矿除杂及其NH3-SCR脱硝性能研究

2020-12-08阅读(383)

稀土精矿除杂及其NH3-SCR脱硝性能研究

论文摘要

化石燃料的大量使用造成的大气污染日益严重。其中氮氧化物（NOX）是主要的大气污染物之一。选择性催化还原（SCR）是NOX排放控制的主流技术,催化剂是该技术的核心和关键。目前工业应用的钒钛类SCR催化剂存在诸多不足之处。所以开发新型催化材料成为该领域的研究热点。以稀土氧化物为主要活性组分的催化剂制备成本较高,工艺复杂,难以广泛性应用。本工作利用稀土精矿直接制备NH3-SCR催化剂,避免了复杂的提取再制备的过程。本文利用酸浸和加碱焙烧的方式对稀土精矿进行除杂制备催化剂的活性粉体。在提高稀土元素和过渡金属含量百分比的同时并对稀土表面进行修饰。以达到利用天然矿物中多种金属的协同作用实现对NOX脱除的目的。本文在利用醋酸酸浸、氢氟酸酸浸、加碱焙烧等方法对稀土精矿进行修饰,旨在将稀土精矿中的铈、铁、镧等元素暴露在稀土精矿表面。利用XRF、XRD、SEM、BET观察精矿矿相及精矿表面的发生的矿相结构及稀土精矿表面的变化;利用NH3-TPD、NO-TPD及活性测试对稀土精矿制备的催化剂的性能进行了验证;利用XPS对暴露在精矿表面的活性元素进行了验证。结果表明:（1）处理后稀土精矿活性成分得以暴露在活性粉体表面,Ce7O12活性组分在活性粉体表面结晶度减小,铈、铁、镧等多种金属氧化物的催化还原效果得到了明显提升;（2）制备成型后的活性粉体表面形成粗糙的表面包裹物,使得其比表面积增大,经过碱酸焙烧处理后的活性粉体比表面积增大,表面空隙变小,有利于气体吸附及催化反应;酸、碱、酸碱共处理对催化剂氧化还原性、NH3与NO吸附特性均有重要影响,碱酸共处理制备的活性粉体的综合性能相对较好;（3）活性粉体的表面活性组分主要是Ce,且以Ce（Ⅲ）、Ce（Ⅳ）形式共同存在;次之为Fe以Fe（Ⅲ）、Fe（Ⅱ）两种价态同时存在,Fe（Ⅲ）的成分较多;醋酸、氢氟酸及加碱焙烧三种方法联合处理后,稀土精矿的催化活性体现出联合协同作用;（4）酸碱处理后的稀土精矿制备的活性粉体在反应温度为400℃,在混合气为NO含量为600 ppm,NH3:NO=1:1.5,O2浓度为3%时,脱硝效率达87.4%。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第一章 绪论
  •   1.1 研究背景
  • 3-SCR脱硝'>  1.2 低温NH3-SCR脱硝
  • 3-SCR脱硝机理'>    1.2.1 NH3-SCR脱硝机理
  • 3-SCR脱硝催化剂'>    1.2.2 NH3-SCR脱硝催化剂
  •   1.3 稀土精矿矿相及元素组成
  •     1.3.1 稀土精矿矿相组成及矿相伴生
  •     1.3.2 稀土精矿元素组成
  •   1.4 国内外研究现状
  •     1.4.1 国内研究现状
  •     1.4.2 国外研究现状
  •   1.5 研究目的及研究意义
  •     1.5.1 研究目的
  •     1.5.2 研究意义
  •   1.6 研究内容及技术路线
  •     1.6.1 研究内容
  •     1.6.2 技术路线
  • 第二章 材料与方法
  •   2.1 实验试剂及主要仪器设备
  •     2.1.1 实验试剂
  •     2.1.2 试验仪器
  •     2.1.3 催化剂原料
  •   2.2 稀土精矿处理
  •   2.3 催化剂的分析及表征
  •   2.4 催化剂的活性测试
  • 第三章 除杂稀土精矿对NO转化率的影响
  •   3.1 焙烧温度对活性粉体催化活性的影响
  •   3.2 碱、酸、碱酸共处理时浸渍时间对活性粉体催化活性的影响
  •     3.2.1 碱焙烧时间对活性粉体催化活性的影响
  •     3.2.2 HF酸酸浸渍时间对活性粉体催化活性的影响
  •     3.2.3 醋酸浸渍时间对活性粉体催化活性的影响
  •   3.3 酸处理对活性粉体催化活性的影响
  •     3.3.1 HF酸浓度对活性粉体催化活性的影响
  •     3.3.2 醋酸浓度对活性粉体催化活性的影响
  •   3.4 碱、酸共处理对活性粉体催化活性的影响
  •     3.4.1 HF酸和醋酸共处理对活性粉体催化活性的影响
  •     3.4.2 碱、HF酸和醋酸共处理对活性粉体催化活性的影响
  •   3.5 本章小结
  • 第四章 除杂稀土精矿表面结构分析
  •   4.1 实验工况
  •   4.2 不同处理活性粉体的矿相分析
  •     4.2.1 加碱焙烧的活性粉体矿相分析
  •     4.2.2 酸碱处理的活性粉体的矿相分析
  •   4.3 活性粉体表面结构分析
  •   4.4 活性粉体的比表面积分析
  •   4.5 本章小结
  • 第五章 除杂稀土精矿的催化性质分析
  •   5.1 活性粉体的氧化还原性分析
  • 3的吸附特性分析'>  5.2 活性粉体表面NH3的吸附特性分析
  •   5.3 活性粉体表面NO的吸附特性分析
  •   5.4 活性粉体表面Fe、Ce不同价态分析
  •   5.5 活性粉体元素含量分析
  •   5.6 本章小结
  • 第六章 结论与展望
  • 参考文献
  • 在学研究成果
  • 致谢

    • 文章来源

    类型: 硕士论文

    作者: 朱锦浩

    导师: 张凯

    关键词: 稀土精矿,氮氧化物,催化剂,天然矿相

    来源: 内蒙古科技大学

    年度: 2019

    分类: 基础科学,工程科技Ⅰ辑

    专业: 地质学,环境科学与资源利用

    单位: 内蒙古科技大学

    分类号: X701;P579

    DOI: 10.27724/d.cnki.gnmgk.2019.000080

    总页数: 58

    文件大小: 12922K

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