长江口滨岸PAHs赋存特征和微生物降解作用研究

长江口滨岸PAHs赋存特征和微生物降解作用研究

论文摘要

多环芳烃(PAHs)是环境中广泛存在的一类持久性有机污染物,严重危害生态环境和人类健康。河口滨岸带是陆海交互作用的典型地带,经受复杂的水动力作用以及高强度人类扰动影响。PAHs污染和其他污染物的复合污染、强烈的水动力作用、泥沙输移和物质交换形成了河口天然的理化性质梯度,使河口成为研究微生物生态系统的理想生境。虽然已有研究对河口PAHs污染含量、污染程度、不同相间分配、来源辨析和生态/健康风险等方面做了大量工作,但河口沉积物微生物群落多样性以及污染物对微生物群落的影响机理不太清晰;同时微生物群落在营养物质循环和污染物修复的过程中发挥着至关重要的作用,而相关河口协同污染对微生物降解PAHs影响的研究较少。本论文以长江河口滨岸带为研究区,在分析研究区PAHs时空变化特征及其历史演变过程的基础上,探索沉积物中微生物群落的组成、多样性以及分布特征,分析污染物及研究区环境因子对区域内沉积物中的微生物群落以及PAHs降解菌的影响。并进一步从天然沉积物中分离纯化鉴定PAHs降解菌,分析其降解PAHs的能力以及通路,分别研究重金属和纳米材料污染对微生物降解PAHs的影响。本文的主要结论如下:(1)长江河口滨岸带水体、颗粒物以及沉积物相PAHs平均浓度为:颗粒相8923 ng g-1>沉积物相2400 ng g-1>水相1043 ng L-1。时空间分布特征显示,三种介质均浓度均表现为淡水区>过渡区>咸水区,枯季(1、4月)>洪季(7、10月)。各采样点PAHs组成特征及单体浓度分析可知,水相和颗粒相以3环为主,沉积物相4环含量最高。TOC和木炭(BCCr)是影响PAHs吸附和分布的主要环境因子。(2)研究区沉积物中占主导地位的细菌门类有:Proteobacteria、Bacteroidetes、Chloroflexi、Acidobacteria、Firmicutes和Nitrospirae。河口盐度梯度能够影响微生物的空间分布,致使咸水区和过渡区与淡水区沉积物中的微生物群落结构有明显的区别。总磷、盐度、总有机质、pH、PAHs、Cu、Cr、Pb和Ni是显著影响微生物群落时空分布的主要环境因子,相较于咸水区和过渡区的微生物,低盐度和pH条件下的淡水区微生物对该区域的高浓度污染物(PAHs和重金属)具有更好的耐受性;研究区沉积物中主要降解菌及其空间分布规律:淡水区富含Alcaligenaceaeuncultured、XanthomonadalesIncertaeSedisuncultured和Comamonadaceaeunclassified等,咸水区有Burkholderiaceaeunclassified、Xanthomonadalesunclassified、Deltaproteobacteriaunclassified、Flavobacteriaceaeunclassified和Bacillus等,而Xanthomonadalesuncultured、Pseudomonas和Flavobacterium等分布较为均匀。夏季沉积物样品中含有更多的PAHs降解菌,具有更强的PAHs降解潜力。TPAHs、Cu、盐度和pH是显著影响PAHs降解菌分布的主要环境因子。(3)对采自长江河口的沉积物样品经过一定时间的PAHs富集培养之后,成功地筛选到34株PAHs(Phe)降解菌,16S rDNA鉴定结果显示这些菌株分属脂环酸芽孢杆菌属(Alicyclobacillus)、芽孢杆菌属(Bacillus)、肠杆菌属(Enterobacter)、克雷伯氏菌属(Klebsiella)、微杆菌属(Microbacterium)、变形杆菌属(Proteus)和假单胞菌属(Pseudomonas)。长江河口的沉积物中筛选获得的PAHs降解菌对PAHs有较好的降解效果且降解菌对TPAHs降解能力的高低顺序为3环>2环>4环>5环≈6环(4)Alicyclobacillus sp.BS-17可以通过原儿茶酸途径途径将Phe矿化,重金属Zn和纳米材料(ZnO)的胁迫作用对Alicyclobacillus sp.BS-17降解Phe的通路无影响。驯化微生物Alicyclobacillus sp.BS-17通过“快-逐渐减慢”的非单调变化(biphasic dissipation)趋势降解Phe,在快速降解的第一阶段(08 d)(faster first phase)Phe被迅速降解,随后微生物降解Phe的速度逐渐减缓并趋于停滞,进入降解较为缓慢的第二阶段(835 d)(lower second phase)。整个培养过程中Phe的半衰期随时间的推移逐渐变长,导致整个过程的半衰期(139.52 h)远高于第一阶段(31.51 h)。(5)Zn2+和纳米材料(ZnO)对微生物降解Phe的过程具有不同影响,微生物降解Phe的能力在低浓度Zn2+(10μg L-1)的影响下受到了一定的抑制。高浓度的Zn2+(1000μg L-1)对微生物降解Phe的过程无明显的抑制作用;受纳米材料(ZnO)影响,微生物降解Phe的能力在培养实验的前6天被不同程度的抑制,但随后逐渐恢复并超过微生物对照组,且ZnO浓度越高,降解能力提升越明显。本研究分析了污染物和环境参数对沉积物中微生物群落的组成、多样性以及分布特征的影响,并分别研究环境浓度的重金属和纳米材料污染对河口沉积物中筛选获得的PAHs降解菌降解PAHs效率和通路的影响。其结果能够丰富PAHs在受多种污染物影响下的河口环境介质中的归趋研究,为长江大保护和长江三角洲区域环境污染防护及治理提供科学依据。

论文目录

  • 摘要
  • abstract
  • 第一章 绪论
  •   1.1 问题的提出与研究意义
  •   1.2 PAHs概述
  •     1.2.1 PAHs结构与性质
  •     1.2.2 PAHs的来源
  •     1.2.3 PAHs的生态效应
  •   1.3 河口及其PAHs污染环境行为
  •   1.4 PAHs的微生物降解
  •     1.4.1 PAHs的好氧降解
  •     1.4.2 PAHs的厌氧降解
  •     1.4.3 影响微生物降解PAHs因素
  •     1.4.4 重金属复合污染对微生物降解PAHs的影响
  •     1.4.5 纳米颗粒对微生物降解PAHs的影响
  •   1.5 存在问题及发展趋势
  •   1.6 研究内容与创新点
  •     1.6.1 研究内容
  •     1.6.2 技术路线
  •     1.6.3 研究特色与创新
  • 第二章 长江口滨岸带PAHs赋存特征
  •   2.1 材料与方法
  •     2.1.1 样品采集
  •     2.1.2 化学分析
  •   2.2 结果与讨论
  •     2.2.1 长江河口PAHs污染时空变化
  •     2.2.2 沉积物理化性质
  •     2.2.3 PAHs污染影响因素
  •   2.3 本章小结
  • 第三章 长江口滨岸微生物群落结构和影响因素
  •   3.1 材料与方法
  •     3.1.1 环境因子分析
  •     3.1.2 沉积物DNA提取和高通量测序
  •     3.1.3 生物信息学分析
  •   3.2 结果与讨论
  •     3.2.1 长江河口滨岸带沉积物环境因子含量变化
  •     3.2.2 微生物多样性和丰度变化
  •     3.2.3 污染物浓度和环境因子对功能菌种类和丰度的影响
  •   3.3 本章小结
  • 第四章 长江口滨岸沉积物PAHs降解菌及降解过程研究
  •   4.1 材料与方法
  •     4.1.1 PAHs降解菌的筛选与鉴定
  •     4.1.2 已筛选的降解菌对PAHs降解能力检验
  •   4.2 结果与讨论
  •     4.2.1 筛选所得PAHs降解菌
  •     4.2.2 筛选获得的降解菌对PAHs的降解能力研究
  •   4.3 本章小结
  • 第五章 重金属Zn和纳米ZnO胁迫对微生物降解PAHs影响分析
  •   5.1 材料与方法
  •     5.1.1 液体培养基中重金属Zn和纳米ZnO胁迫下的PAHs微生物降解实验
  •     5.1.2 PAHs的前处理及分析方法
  •   5.2 结果与讨论
  •     5.2.1 液体培养基中重金属Zn和纳米ZnO胁迫对微生物降解PAHs的影响
  •     5.2.2 液体培养基中重金属Zn和纳米ZnO胁迫对微生物降解PAHs通路的影响
  •   5.3 本章小结
  • 第六章 结论与展望
  •   6.1 主要结论
  •   6.2 研究不足与展望
  • 参考文献
  • 攻读博士学位期间参与的科研项目
  • 攻读博士学位期间取得的学术成果
  • 致谢
  • 文章来源

    类型: 博士论文

    作者: 陈星

    导师: 刘敏

    关键词: 长江口滨岸,生物降解,微生物群落,纳米氧化锌

    来源: 华东师范大学

    年度: 2019

    分类: 基础科学,工程科技Ⅰ辑

    专业: 生物学,环境科学与资源利用,环境科学与资源利用

    单位: 华东师范大学

    分类号: X172;X52

    总页数: 139

    文件大小: 5240K

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