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稀土掺杂二氧化硅杂化膜的制备及脱盐性能研究

2020-12-02阅读(319)

稀土掺杂二氧化硅杂化膜的制备及脱盐性能研究

论文摘要

随着经济的快速发展和工业污染等造成的世界性淡水资源的短缺问题引起了广泛关注。以反渗透技术为代表的膜脱盐工艺,已成为最常见的海水淡化技术。与反渗透相比,渗透汽化脱盐技术具有独特优势,成为海水淡化和高盐废水处理的最有潜力技术之一。但是,目前室温下高水通量和高盐截留率（≥99.9%）的渗透汽化膜材料报道较少。二氧化硅膜的孔径一般为0.300.50 nm左右,具有微孔孔径可设计、可调控性和优异的稳定性,适用于膜脱盐过程。基于海水淡化应用领域,本文开发了La/Gd和La/Y共掺杂的SiO2杂化膜,系统研究了SiO2杂化膜的制备、表征和脱盐性能。具体研究内容如下:（1）以1,2-二（三乙氧基硅基）乙烷（BTESE）为硅烷前驱体,掺入稀土La和Gd,以硝酸为催化剂,通过溶胶—凝胶法成功地制备出La/Gd-SiO2杂化膜。通过优化得到膜的最佳制备条件为:溶胶配比为BTESE:（La+Gd）:HNO3:H2O=1:0.075:0.1:60（摩尔比,La:Gd比为25:75）,膜的煅烧温度为300oC,多孔支撑体的孔径为100 nm。对于纯H2O,0.3 wt%和3.5 wt%NaCl溶液,在60 oC时优化制备La25Gd75-SiO2膜的水通量分别为16.6,14.3和10.2 kg·m-2·h-1,NaCl截留率近乎100%。稀土掺杂有利于提高膜的水热稳定性,该膜表现出良好的温度循环稳定性,在不同盐溶液中实现水分子和盐离子的精准筛分。（2）以BTESE,La（NO3）3·6H2O,Y（NO3）3·6H2O和HNO3为溶胶前驱体,采用溶胶—凝胶法制备了La/Y共掺杂的微孔SiO2膜。通过各种表征结果证实,在溶胶凝胶过程中La/Y被掺杂到SiO2骨架中,形成了水热稳定的Si-O-RE（RE=La或Y）键,明显影响了膜的表面形貌、微观结构和亲水性从而提高膜的脱盐性能。对于3.5 wt%NaCl溶液,优化制备的La25Y75-SiO2膜（La:Y=25:75,摩尔比）即使在室温25°C时也表现出高的水通量10.3 kg·m-2·h-1和近乎100%的截留率。与其他条件制备的膜相比,该膜的水接触角最低（亲水性最强）,膜孔最小（微观结构最精细）,水渗透过程中的表观活化能最低（传质阻力最小）。此外,在长达200 h的模拟海水淡化测试中,该膜表现出优异的稳定性;且在25-60oC连续测试中该膜展示了良好的水热稳定性。稀土掺杂SiO2杂化膜将在海水淡化和高盐废水处理中具有潜在的应用前景。

论文目录

  • 摘要
  • Abstract
  • 第一章 绪论
  •   1.1 研究背景
  •   1.2 渗透汽化膜过程及传输机理
  •     1.2.1 渗透汽化过程
  •     1.2.2 渗透汽化传输机理
  •   1.3 渗透汽化海水淡化膜材料
  •     1.3.1 有机膜材料
  •     1.3.2 无机膜材料
  •     1.3.3 杂化膜材料
  •   1.4 微孔二氧化硅膜
  •     1.4.1 微孔二氧化硅膜简介
  •     1.4.2 微孔二氧化硅膜的制备方法
  •     1.4.3 微孔二氧化硅膜的孔径调节与分离机理
  •     1.4.4 微孔二氧化硅膜的应用及其存在的问题
  •   1.5 本论文的研究目的、意义和主要内容
  • 第二章 镧/钆掺杂二氧化硅杂化膜的制备及其脱盐性能
  •   2.1 引言
  •   2.2 实验部分
  •     2.2.1 实验试剂和仪器
  •     2.2.2 镧/钆掺杂微孔二氧化硅膜的制备与表征
  •     2.2.3 镧/钆掺杂微孔二氧化硅膜的脱盐性能测试
  •   2.3 结果与讨论
  •     2.3.1 正交法优化膜的制备影响因素
  •     2.3.2 煅烧温度对膜脱盐性能的影响
  •     2.3.3 镧/钆掺杂比对膜脱盐性能的影响
  •     2.3.4 镧/钆掺杂总量对膜脱盐性能的影响
  •     2.3.5 溶胶酸度对膜脱盐性能的影响
  •     2.3.6 优化后La/Gd-SiO2膜的表征及脱盐性能
  •   2.4 本章小结
  • 第三章 镧/钇掺杂二氧化硅杂化膜的制备及其脱盐性能
  •   3.1 引言
  •   3.2 实验部分
  •     3.2.1 实验试剂和仪器
  •     3.2.2 镧/钇掺杂二氧化硅杂化膜的制备与表征
  •     3.2.3 镧/钇掺杂二氧化硅杂化膜的脱盐性能测试
  •   3.3 结果与讨论
  •     3.3.1 煅烧温度对膜脱盐性能的影响
  •     3.3.2 镧/钇掺杂比对膜脱盐性能的影响
  •     3.3.3 溶胶酸度对膜脱盐性能的影响
  •     3.3.4 镧/钇掺杂总量对膜脱盐性能的影响
  •     3.3.5 优化后La25Y75-SiO2 膜的表征及脱盐性能
  •   3.4 本章小结
  • 结论与展望
  • 参考文献
  • 个人简历
  • 在读研期间公开发表论文及科研情况
  • 致谢

    • 文章来源

    类型: 硕士论文

    作者: 张华宇

    导师: 张小亮

    关键词: 稀土,二氧化硅杂化膜,脱盐,掺杂,稳定性

    来源: 江西师范大学

    年度: 2019

    分类: 基础科学,工程科技Ⅰ辑,工程科技Ⅱ辑

    专业: 海洋学,材料科学,工业通用技术及设备

    单位: 江西师范大学

    分类号: P747;TB383.2

    总页数: 84

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