田春玲[1]2004年在《高温高密度状态下氦原子间多体相互作用与状态方程研究》文中认为本文基于量子力学理论和从头算自洽场方法，通过研究高压凝聚态氦中原子多体相互作用对体系总势能的贡献，在比较宽的温度和压缩范围内给出了氦的高温高压状态方程，并从理论上揭示出原子间等效对势函数与温度和压力之间的依赖关系。主要在以下四方面开展了工作： (1) 将原子团簇理论及多体展开方法运用到固氦晶体情形，研究各级多体相互作用对晶格结合能及压缩特性的贡献。文中采用量子化学从头自洽场计算方法研究了不同压缩密度下单个原子势能的多体展开式的收敛性及截断误差，并采用晶格结合能的多体展开表示式计算了固氦的零温状态方程。本文计算结果表明，当最近邻原子间距(R_(O-N))在2.7～1.6之间取值，具有hcp相结构的晶格中，氦原子势能的多体展开式是一收敛的交错型级数，该级数中两体项、四体项、六体项为正值，而叁体项、五体项为负值。在给定最近邻原子间距处，各级多体项的数值随着级次的升高而减小。当R_(O-N)在2.7～2.3之间取值时，仅保留级数中两体和叁体项就能很好地描述晶体的结合能；当R_(O-N)在2.3～2.0之间取值，必须考虑四体项；R_(O-N)在2.0～1.7之间取值，还须考虑五体项，甚至当R_(O-N)在1.7～1.6取值时，除了四体项、五体项以外，六体项的贡献也比较重要。在更高压缩状态下，六体以上多体效应还不能忽略。采用晶格结合能的多体展开式方法，本文对固氦已有等温压缩数据给出了圆满解释，并预言了更高压缩范围的压缩特性。结果表明，在～5GPa以下，考虑到叁体势的负压贡献，理论压缩曲线与实验结果具有很好的一致性；在5～25GPa的压缩区，必须考虑四体效应之后，理论计算结果才能与实验数据相符；在～25GPa以上五体势的贡献突出，考虑到五体势的贡献能够完全解释固氦目前已有静高压实验数据；考虑到六体势的贡献，本文给出了1～180GPa范围内固氦的等温压缩曲线。 (2) 将多体展开方法推广到fcc、bcc晶格以及因温度引起的随机原子分布情形，计算单个原子势能，并验证了多体展式的收敛性。结合双原子势能函数，证明了单原子对体系总势能贡献分量的计算公式E(O)=1/2[β~2U_2(O)+(1-β~2)V_n(O)]，对于高压氦体系，其中待定参数β的取值约0.5。该公式揭示出，在考虑多体作用的情形下原子间两体势能、单原子势能、以及单原子对体系总势能的贡献叁者之间存在简单的定量联系。第日页西南交通大学博士研究生学位论文 (3)本文提出了一种半经验的从头算分子动力学模拟方法，可以根据体系密度、 温度自动考虑局部原子间电子密度变化及原子间多体屏蔽效应对等效对势函数的影响，给出了300一2100oK，x.744一7.scm3zmol较宽温度密度范围氦的状态方程。本文得到的300K的等温压缩曲线的计算结果与已有实验数据之间具有很好的一致性。对于900K等温线，本文的计算值在3 .ocm3/mol时较exp一6势计算值高7%，表明exp一6势偏软。本文还在较宽温度密度范围给出了体系的定容比热C。(V)和Gr位neisen系数厂(V，T)。 (4)研究温度和密度对原子等效对势函数中势参数取值的影响。本文成功地在传统的量子化学计算程序与经典分子动力学模拟程序之间建立起一种动态连接。在给定密度和温度状态下，通过抽样方法获得一定数量的原子空间分布构型，利用从头计算技术将原子间等效对势中的参数取值与这些局部构型关联起来，从而合理地考虑了该状态下的原子间多体效应。本文的研究表明，等效对势对密度和温度的依赖性比较明显。在给定温度前提下进行比较发现，密度越大体系中等效对势越软。在给定密度下存在一条特定的势参数(A、a)随温度变化曲线，固相和流体相所对应的势参数变化曲线明显不同。对于固相，温度升高势参数 (A、a)的值同时变大;对于流体相温度升高(A、“)的值同时变小。更有趣的是，这两条曲线会在某温度下相交。本文研究进一步证实，在凝聚态条件下，原子间等效对势函数只是描述原子间复杂相互作用的一种近似方法，它本质上不具有基本的独立不变性，而与体系所处的状态密切相关。因此，由本文揭示出的有关原子等效对势函数随体系温度和密度的变化特点，从很大程度上改变了对原子间对势函数概念的认识。关键词:从头计算，状态方程，多体相互作用，分子动力学模拟， 对势
姜礼华[2]2008年在《氢化锂高压状态方程及导电性研究》文中研究说明氢化锂是一种重要的热核燃料和未来的潜在能源材料,而且电子结构简单易于理论计算,因此LiH晶体及其同位素化合物在高压下各种物理特性的理论和实验研究受到人们高度关注。但以往的状态方程理论计算结果与最新实验数据之间的一致性并不令人满意。文献中的状态方程实验数据主要来自静高压实验,冲击波压缩实验数据公开报道很少,特别是氢化锂冲击压缩下的冲击辐射、冲击温度及其电阻率更很少见到。本文开展了以下工作:建立了一个物理图像清晰的离子多体关联-压缩模型,它在处理离子间的交换作用势上较其它方法更具优势,这种方法对于计算LiH晶体的状态也更加可靠。由该模型计算给出的LiH晶体的零温高压状态方程与最新静高压实验数据在0-90Gpa压力范围内相吻合,这表明我们建立的模型反映了LiH晶体在高压下的粒子相互作用规律,为进一步研究更高压力下LiH状态方程提供了一种可靠的理论依据;以二级轻气炮为加载手段,测量了疏松度为97%的氢化锂材料在冲击压缩下的辐射特征并用辐射法测量了它的冲击温度。测量色温结果与热力学温度的理论计算值相比,两者偏差较大。分析认为这种偏差可能是由于疏松非均质材料受冲击压缩后在体内形成大量缺陷或局部熔融区发光所致;测量了疏松非均质氢化锂材料在冲击压缩下的冲击电阻率。发现氢化锂样品在35-87GPa压力冲击压缩下的电阻率数量级范围是10~2→10~1Ω·cm,与所谓的半导体在同一个数量级上。尽管目前对其导电机理尚不清楚,但本文测量结果对了解其结构相变,绝缘体-金属相变及其可逆性,以及导电机理等可以提供重要的实验信息。
刘福生, 清泉, 经福谦[3]1995年在《液态氦冲击压缩性理论计算》文中研究指明采用孤立氦原子两体排斥势和微扰变分液体理论计算了液态氦一次和二次冲击压缩曲线。与文献［４］实验结果比较发现，在相同体积下，理论计算压力偏高３０％～５０％，表明高温高密度状态下，氦原子间的等效排斥势比孤立氦原子两体排斥势低很多。文中分析讨论了引起液态氦在高压下异常“软化”现象的可能机制和理论处理方法。
夏凯[4]2008年在《氦在单壁碳纳米管中的聚集及其对力学性能的影响》文中研究指明在核技术和核工业领域中,氦的产生和聚集对于聚(?)裂变堆(?)金属材料造成的损伤一直是困扰核材料使用安全的重大问题。氦的影响主要体现在由于氦的低溶解度其在材料体内极易聚集成团形成氦泡,造成材料肿胀,使之脆化,从而破坏材料的力学性能,缩短材料的使用寿命。因此,很有必要寻找新一代抗氦脆材料。自从1991年碳纳米管首次被发现以来,人们发现碳纳米管具有管状结构、小尺度、高硬度和优良的电学、力学等特性。此外,碳纳米管被认为具有高的比表面积,被预言是一种良好的吸附材料。目前人们已经成功在碳纳米管中填充了多种物质,如金属卤化物、水、稀有气体和氢气等。因此用碳纳米管来储氦引起了人们越来越多的兴趣:它可以减少氦在金属材料内的聚集,其次赁借优良的力学性能,有可能可以抵御由氦引起的材料的肿胀和脆化。本文采用分子动力学模拟,研究了氦在单壁碳纳米管(SWNT)内的吸附聚集行为,进而计算了氦对SWNT力学行为的影响。在本工作中采用Tersoff-Brenner多体(?)及Le(?)d-Jones长程势相结合来描述碳-碳原子间的相互作用,碳-氦原子以及氦-氦原子间的相互作用则采用Lennard-Jones作用来描述。本文首先模拟了氦原子在SWNT内的填充密度对所(?)的稳定结构的影响,发现对较低的填充密度氦原子在管内优先形成圆柱状壳层,随着填充密度的增加,氦原子才在管的轴向中心线上形成一维线状的结构,基于以上的工作,我们又通过对SWNT的轴向压缩模拟研究了氦原子的填充(?)对单壁(?)管的力学性能的影响。发现填充氦原子并不改变碳管的杨氏模量。但存在一个临界填充密度,当填充密度小于临界密度值时,碳管弯曲屈服力(Buckling-force)与空管一致,当填充密度大于此临界值,Buckling-force随填充密度的(?)而增大,这主要是由于氦原子与碳原子之间的van der Waals(vdW)相互作用引起的。进而,本工作还研究了温度对填充碳纳米管的轴向压缩性能的影响。模拟结果表明,温度升高导致空管的Buckling-force降低。然而对于填充管,温度对Buckling-force的影响则不像对于空管那么明显。这是因为填充管内的氦原子在高温下的热运动加剧,其层状结构膨胀,氦壳层与管壁之间的空间缩小,使管壁与氦原子间表现为排斥作用,从而抵御了管壁的弯曲。本文还模拟计算了氦原子在碳纳米管阵列中的势能分布,发现势能最低点在叁根碳管的间隙中间,即为氦原子在管外的稳定位置。
杨金文, 阎元红[5]2009年在《高温高密度氦的物态方程及相互作用势》文中认为基于热力学统计方法,用改进的分子流体微扰变分统计理论,考虑体系的低温量子力学效应,计算了高密度液氦在0.7~108GPa压力范围内的物态方程.计算结果与实验数据符合较好.结果表明,α=13.1的EXP-6势比其他势更能精确地描述氦原子间的相互作用;另外,将该势函数与其他势函数的差异进行了比较和分析.
杨向东, 胡栋, 经福谦[6]1999年在《炸药爆轰产物液氮、液氦和水状态方程研究》文中提出使用修正的ＷＣＡ状态方程和Ｒｏｓ变分微扰理论研究了炸药爆轰产物（液氮、液氦和水）的冲击压缩特性，并利用ｅｘｐ６形式的势函数计算分子间相互作用贡献的自由能。研究和计算经验表明，在研究高温高密度条件下液体的冲击压缩特性时，分子间多体相互作用十分重要，多体作用的结果是软化了两体相互作用势
刘志明[7]2009年在《缺陷和外界压力对几种典型材料物理性质的影响》文中认为材料中的缺陷行为及其对宿主物理性质的影响是一个具有现实意义和广泛应用价值的重要课题,因而一直是理论和实验研究的热点。本工作采用第一性原理方法较为系统地研究了不同外界条件下的两类典型缺陷体系:金属Nb掺杂氢氦体系和B-C-N超硬多功能材料的缺陷和杂质效应。论文主要包括:掺氢金属铌体系的晶格畸变、电子结构、光学特性和氢原子的绝热晶格动力学行为和压力效应,以及有限温度和压力下氦原子的凝聚机制;提出了一种计算金属晶体弹性性质的方法;预言了两种具有导电性质的立方相超硬B-C-N叁元晶体,并且研究了相应的电子结构、基本力学特性和晶格动力学特性;提出了定体焓分析方法,并研究了BCN体系的稳定性与合成的可行性问题,研究了B-C-N体系中的杂质问题。具体的研究工作如下:(一)在1:1,1:2和1:16的浓度下,研究了氢原子在金属铌中的电子结构、宿主晶格响应和氢原子的晶格动力学行为,提出了一种NbH的新结构,对文献报导的低位能带(lower lying band)的成因进行了进一步阐释;采用位置试探的方法,在第一性原理的框架下得到了氢原子在Nb中感受到的周期势场,通过求解氢原子的Schr(o|¨)dinger方程,得到了氢原子量子行为的较为精确表述;采用分子动力学方法在有限温度和压力下,研究了氢、氦动力学效应对宿主金属的影响及其差异性。证明了氦泡形成的局域密度和压力相关性。(二)研究了β-C_3N_4体系的本征缺陷和杂质效应。证明在Ga间隙掺杂下,宽带隙中生成丰富的杂质能级,导致体系在可见光的广谱范围内的光学吸收和发射。(叁)研究了多种典型的B-C-N超硬材料体系的力学特性和晶格动力学稳定性,预言了B_3CN_4和B_3C_4N两种具有导电性的BCN叁元立方相材料,研究了高压超硬相B_3CN_4体系中的杂质行为。(1)提出了一种基于基本晶格振动模式下的定体焓分析方法,用以研究闪锌矿晶体的宏观稳定性及其合成的可能性,并且藉以给出材料合成压力。研究结果显示,8原子单胞描述下Zinc-blende结构的基本晶格振动模式中,呼吸模式A_1对外界压力的响应最为显着,导致该模式下体系的定体焓(constant volume enthalphy,CVE)变化剧烈。在宽广的压力范围内,金刚石、立方氮化硼晶体的CVE极小点与总能(total energy,ETOT)极小一致,表明体系是稳定的,并且其实验合成的成功具有其热动力学意义上的合理性。(2)证明了B_3CN_4在压力为～80GPa到～120GPa的范围内ETOT和CVE极小所对应的位形一致性,表明该结构在该压力区间内是稳定的,并且能够合成;B_3C_4N稳定于25～45GPa范围内,且其切变模量过小。(3)常压条件下两种BC_2N材料(BC_2N-1和BC_2N-2)的某些振动模式对CVE影响显着,且其极小与ETOT的极小值大幅度偏离,而且原子按照基本振动模的集体移动显示,平衡位形是总能的鞍点,这些证据表明BC_2N-1和BC_2N-2可能是不稳定结构。(4)研究了高压条件下B_3CN_4体系的杂质模型,结果表明金属性替位掺杂将产生多个浅层受主能级,而金属间隙原子形成叁条深层杂质能级(带)。叁元体系及其杂质相呈现金属性低频高反射。(四)作为材料物性研究的补充,系统地研究了晶格振动动力学和弹性力学量之间的关系,提出了利用Christoffel长波动力学矩阵,通过在倒易空间单位球内求解本征值,籍以判定材料力学稳定性的一般方法;提出了从动力学矩阵出发,计算宏观弹性常量的方法。
胡能文[8]2016年在《掺氦Fe和V中辐照效应的原子模拟》文中研究指明现今能源和环境问题备受关注,资源丰富且清洁环保能源的开发任务日益紧迫。聚变核能因其独特优势而被认作未来解决能源与环境问题的有效途径之一。高性能材料的研发是当前聚变核能发展的关键问题之一,低活化铁素体/马氏体钢(RAFM)和V合金作为未来聚变反应堆结构材料具有重要的应用前景。低活化Fe素体/马氏体刚和V合金作为聚变反应堆第一壁和包层材料应用面临高能粒子辐照和嬗变氦积累的考验。针对低活化铁素体/马氏体钢和V合金主要成分—Fe和V,本文首先在现有Fe-He势的基础上采用分子动力学方法全面系统地研究了Fe中氦原子浓度、氦原子位置、辐照温度以及初级碰撞原子能量对位移级联的影响,重点讨论了原子离位、缺陷数目、缺陷的分布和团聚受辐照条件的影响。其次,针对金属V,我们在第一原理计算结果的基础上构建了准确的V-He原子间相互作用势,并采用分子动力学方法研究了V中氦原子的基本行为。在此基础上,我们最后分别研究了置换氦和间隙氦掺杂情况下氦浓度、辐照温度以及能量对V中原子离位过程、缺陷数目、缺陷分布与团聚的影响。通过对比反映了金属Fe和V在杂质氦掺杂情况下级联结果的异同。研究发现,氦原子在金属V中优先占据四面体间隙位置,氦原子团簇多以具有高对称性的构型出现。氦原子在金属V中扩散势垒仅为0.06电子伏特,其扩散路径:从四面体间隙位置迁移到另外一个最近邻的四面体间隙位置而非跨越八面体间隙位,与金属Fe中间隙氦原子的扩散相类似。金属V中氦原子之间的结合能极低,氦原子在金属V中的捕获主要依赖于实现存在于晶格中的缺陷,其自捕获发生概率极低。在金属Fe中,无论对于置换氦掺杂还是间隙氦掺杂的情况,初级碰撞原子能量增加均导致残留缺陷数目增加。在置换氦掺杂情况下,低温度缺陷的数目随着置换He原子浓度的增加而缓慢减少,高温下缺陷的数目随置换He原子浓度的增加而增加。在间隙氦原子掺杂的情况下缺陷数目随着氦原子浓度的增加而增加,其增加趋势不受温度影响,但高温下级联缺陷数目随间隙氦浓度增加而增加的速率远比低温度下级联缺陷的增加速率高。在金属V中,置换氦原子浓度的增加导致缺陷数目增加,PKA能量和环境温度的增加均加剧缺陷数目随置换氦浓度增加而增加的速率。间隙氦原子的浓度对级联缺陷的数目影响极小,PKA能量增加所致缺陷数目呈直线增加的趋势与置换氦掺杂情况下的趋势一致。低温辐照级联缺陷数目随PKA能量增加而增加的速率高于高温下的相应速率,与置换氦原子掺杂V和间隙氦掺杂Fe的情况完全相反。此外,金属V中缺陷数目呈线性增加的趋势与金属Fe中非线性增加趋势差别明显。关于级联缺陷的分布研究表明,无论对于Fe还是在V,在掺杂氦和间隙氦掺杂的情况下,级联缺陷均呈壳层分布。空位分布于级联中心,自间隙原子靠外分布,氦原子在级联中心集中分布。关于级联缺陷的团聚问题,在置换氦掺杂的Fe中,缺陷团簇的数目随着PKA能量的增加而增加,该趋势由空位团簇数目随尺寸的分布趋势决定。在间隙氦原子掺杂Fe的情况下,位移级联过程中参与团聚的氦原子数目随着PKA能量和氦原子浓度的增加而增加。大部分参与团聚的氦原子均形成Hen团簇,氦-空位复合体的数目随着初级碰撞原子能量以及杂质氦原子浓度的增加而增加。PKA能量越高体系所出现的各尺寸氦-空位团簇的数目则越多,空位团簇的数目随着氦原子浓度的增加而明显降低。在金属V中,两类氦原子掺杂情况下PKA能量的增加均导致缺陷团簇数目增加。辐照温度对不同类型掺杂氦的情况下缺陷团簇数目的影响完全相反,在置换氦掺杂情况下温度上升导致缺陷团簇数目上升,该趋势受空位型缺陷团簇主导。而在间隙掺杂情况下,温度上升导致缺陷团簇数目下降,该趋势主要由氦团簇数目变化规律主导。置换氦浓度上升对于不同尺寸团簇数目的影响不一致,间隙氦浓度上升导致缺陷团簇数目上升。
孟川民, 焦荣珍, 施尚春, 董石, 孙悦[9]2002年在《液氦冲击压缩特性的理论计算》文中指出用量子力学修正的WCA液体变分微扰理论计算了液氦冲击压缩曲线 ,计算中体系分子间相互作用势选择EXP 6有效两体势模型 ,两体势参数通过对实验数据的拟和优选。计算结果在一次冲击压力范围内 ,冲击温度及压力与Nellis等人的实验数据符合很好 ,二次冲击数据与实验值稍有偏差 ,但也在其误差范围内 ,由于二次冲击只有一个实验点 ,因此实验数据不能提供更多的信息以供比较。计算结果表明与其他分子间相互作用势相比 ,选择α值为1 2 .7的EXP 6势更为准确地反映了液氦分子间的相互作用。
李德华[10]2005年在《炸药爆轰参数、生成热及爆热的理论研究》文中进行了进一步梳理本文由两部分组成:第一部分是从原子分子水平用Ree修正的WCA状态方程结合Ross软球修正的硬球变分微扰理论,作为炸药爆轰气相产物的状态方程,对炸药爆轰产物中游离态的碳,考虑了4种相态——石墨、金刚石、类石墨液碳和类金刚石液碳,并对10种CHNO和CNO型凝聚炸药的爆轰产物组分浓度以及爆轰参数——爆速、爆压和爆温进行了理论研究;第二部分采用密度泛函理论对几种凝聚炸药的生成热和爆热进行了理论研究。以下就两部分内容分别进行摘要。 从原子分子水平确定Ree修正的WCA状态方程势参数,理论上用分子间相互作用势确定炸药爆轰平衡态的热力学参数;参照实验上用冲击波物理技术测量爆轰产物主要成分的高密度冲击波压缩特性所确定的相互作用势参数,选择一定的混合法则即可获得炸药爆轰混合物状态方程。 碳在高压下的状态方程在冲击波物理中是非常重要的。在早期的研究中几乎都是把爆轰产物中的碳当作石墨处理,后来关于把爆轰产物中的碳当作石墨还是金刚石的研究逐渐增多。在着名的CHEQ程序中考虑了石墨—金刚石—液碳叁相组成,但目前尚未见报道将碳的四种相态——石墨、金刚石、类石墨液碳和类金刚石液碳,同时运用到炸药爆轰产物研究中。由于爆轰是一个瞬态的
参考文献：
[1]. 高温高密度状态下氦原子间多体相互作用与状态方程研究[D]. 田春玲. 西南交通大学. 2004
[2]. 氢化锂高压状态方程及导电性研究[D]. 姜礼华. 西南交通大学. 2008
[3]. 液态氦冲击压缩性理论计算[J]. 刘福生, 清泉, 经福谦. 高压物理学报. 1995
[4]. 氦在单壁碳纳米管中的聚集及其对力学性能的影响[D]. 夏凯. 复旦大学. 2008
[5]. 高温高密度氦的物态方程及相互作用势[J]. 杨金文, 阎元红. 中国科学(G辑:物理学 力学 天文学). 2009
[6]. 炸药爆轰产物液氮、液氦和水状态方程研究[J]. 杨向东, 胡栋, 经福谦. 高压物理学报. 1999
[7]. 缺陷和外界压力对几种典型材料物理性质的影响[D]. 刘志明. 吉林大学. 2009
[8]. 掺氦Fe和V中辐照效应的原子模拟[D]. 胡能文. 湖南大学. 2016
[9]. 液氦冲击压缩特性的理论计算[J]. 孟川民, 焦荣珍, 施尚春, 董石, 孙悦. 高压物理学报. 2002
[10]. 炸药爆轰参数、生成热及爆热的理论研究[D]. 李德华. 四川大学. 2005