有机物吸附动力学过程的太赫兹光谱研究

论文摘要

非常规油气成藏过程中,油气分子在微纳尺度空隙中往往经过吸附、解吸、扩散等过程,微纳尺度有机物吸附行为和机理研究是实现经济高效开采石油天然气的必要前提,对提高非常规油气开采的效率具有重要意义。本论文基于太赫兹光谱,开展了微纳尺度有机物吸附动力学太赫兹光谱的研究,取得了以下研究结论与成果:1、基于太赫兹光谱,实时追踪了活性炭对乙醇、乙酸乙酯和异辛烷三种有机物的动态吸附过程,得到了有机物太赫兹时域光谱幅值随时间的变化曲线;建立了太赫兹-伪二级动力学模型,得到了三种有机物的吸附速率参数,大小关系为:异辛烷>乙醇>乙酸丁酯,实现了吸附速率太赫兹光谱定量表征与评价。研究表明,与活性炭之间的疏水作用是异辛烷吸附速率强于乙醇、乙酸丁酯的原因,乙醇和乙酸丁酯吸附速度差异主要是由尺寸效应引起的;2、建立了太赫兹-双指数模型,描述了有机物分子在活性炭孔隙中的膜扩散、颗粒内扩散、吸附和解吸等物理过程,定量表征了吸附、扩散中快过程、慢过程的速率参数。扩散过程中的慢过程,即颗粒内扩散是限制整体吸附速率主要物理过程,因而活性炭对异辛烷、乙醇、乙酸丁酯三种有机物的吸附符合扩散控制型吸附,即吸附速率受扩散速率的限制;3、为了分析混合有机物中,不同类型分子间相互作用对吸附行为的影响,实时测试了活性炭吸附乙醇、丙酮、混合物1（乙醇与丙酮等体积混合）、乙酸乙酯、乙酸正丙酯、混合物2（乙酸乙酯与乙酸正丙酯等体积混合）的太赫兹时域光谱。基于太赫兹-伪二级动力学模型,定量表征了六种有机物吸附速率。与乙醇和丙酮相比,混合物1吸附速度快,且吸附量大。在混合物1中,乙醇与丙酮中的C=O基团形成氢键,对吸附有促进作用,表现为协同吸附机制。与乙酸乙酯、乙酸正丙酯相比,混合物2的吸附速度较慢,但是吸附量基本一致。混合物2中,乙酸乙酯和乙酯正丙酯在活性炭表面共同竞争吸附位点,限制了整体的吸附速率,表现为竞争吸附机制。

论文目录

文章来源

类型: 博士论文

作者: 祝静

导师: 赵昆,周琼

关键词: 太赫兹光谱,有机物,活性炭,太赫兹伪二级动力学模型,太赫兹双指数模型

来源: 中国石油大学(北京)

年度: 2019

分类: 基础科学,工程科技Ⅰ辑

专业: 地质学,化学,石油天然气工业

单位: 中国石油大学(北京)

分类号: P618.13;O657.3

DOI: 10.27643/d.cnki.gsybu.2019.000114

总页数: 113

文件大小: 10409k

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