导读:本文包含了有机膦酸论文开题报告文献综述、选题提纲参考文献及外文文献翻译,主要关键词:膦酸,化合物,晶体,结构,金属,丙酸,内酯。
有机膦酸论文文献综述
徐艳,王红侠,李新星,李金涛,刘智骁[1](2019)在《钴有机膦酸配合物的合成、晶体结构及吸附性能》一文中研究指出采用水热法合成得到一个具有叁维孔道结构的钴有机膦酸配合物[Co_2(4-pna)(OH)(4,4'-bpy)]·5H_2O (1)(4-pnaH3=4-甲酸-1-萘膦酸,4,4'-bpy=4,4'-联吡啶)。配合物1的组成和结构通过单晶X-ray衍射、元素分析、红外光谱、热重等方法进行了表征。单晶X-ray衍射研究表明,配合物1结晶于正交晶系,Pbcn空间群,每一个不对称单元包含两个独立的CoII离子、一个4-pna3-有机膦酸配体、一个羟基、一个4,4'-bpy和五个晶格水分子。相邻的钴离子之间通过O-P-O单元、μ_3-O(P)桥、μ_3-O(H)桥及O-C-O单元连接沿着a-轴方向形成一维波形无机链,无机链之间分别通过第二配体4,4'-联吡啶端基氮原子和4-pna3-有机膦酸配体氧原子相连形成叁维开放孔道结构,结晶水分子通过氢键作用填充在孔道内。吸附性质研究表明,配合物1具有良好的二氧化碳吸附能力。(本文来源于《人工晶体学报》期刊2019年09期)
安伯杭[2](2019)在《磷(膦)酸类有机锡化合物的合成、结构表征及性质研究》一文中研究指出有机锡化合物因其多样的结构并且在合成、催化、杀菌和防腐等方面的应用引起科学者的研究兴趣,尤其是在体外抗癌活性方面受到广泛的关注。近年来,羧酸类有机锡化合物的结构及性质得到了广泛的研究,与此相比,磷(膦)酸类有机锡化合物的研究较少,因此,探索磷(膦)酸类有机锡化合物的结构特点及其与生物活性的构效关系将成为一个极具前景的研究课题。磷(膦)酸配体中有叁个氧原子,具有潜在配位能力及复杂多变的配位模式,在构建磷(膦)酸类有机锡化合物中起重要作用。为了探究磷(膦)酸有机锡化合物的结构、性质及构效关系,本文设计和合成了一系列的磷(膦)酸配体,与有机锡反应得到了15个膦酸有机锡衍生物,并讨论了这些化合物的结构,研究了这些化合物的性质。本论文的主要工作如下:1.以单一手性的(R)or(S)-(1-苯基乙胺基)甲基膦酸(pempH_2)和外消旋的pempH_2做为配体,与烃基锡发生反应,分别得到了4个单一手性的膦酸类有机锡化合物1-4和一个外消旋有机锡化合物5。X-ray单晶结构测试表明:化合物1-4分别呈现一维左手螺旋(1)、右手螺旋(2)和一维zig-zag链状结构(3和4);化合物5的呈现轴对称的笼型结构。同时,通过MTT法研究了化合物1-4对人子宫颈癌细胞(Hela)和肝癌细胞(HepG-2)的体外抗癌活性,筛选结果表明:叁苯基锡化合物(3和4)对两种癌细胞的抑制活性高于叁甲基锡化合物(1和2)的抑制活性;同时,化合物1-4对Hela的增值抑制效果明显高于对HepG-2的抑制效果。2.以D-苯基氨基酸为原料合成了外消旋的苯基甘氨酸膦酸(ppaH_3)配体,研究了ppaH_3与二、叁烃基有机锡的反应,得到了4个外消旋的膦酸类有机锡衍生物6-9,并对其进行了结构和性质表征。测试表明:该类膦酸类有机锡化合物6-9分别呈现了一维网状结构、一维的带状结构、外消旋的二聚体结构和包含二氯甲烷溶剂分子的单体结构。并对化合物6-9进行了体外抗癌活性测试,结果表明:化合物6-9对Hela和HepG-2有较好的抑制效果,其中化合物8(R=Ph_2)和9(R=Bu_2)相对于化合物6(R=Me_3)和7(R=Me_2)展现出较强的抑制作用。3.研究了1-萘氧膦酸(NaHL~1)、1-萘膦酸(H_2L~2)、2-萘膦酸(H_2L~3)与叁烃基氯化锡(Me_3SnCl、Ph_3SnCl)的反应,得到了6个膦酸类有机锡化合物10-15。X-ray单晶结构测试表明:1-萘氧膦酸有机锡化合物分别呈现一维链状结构(10)和二十四元环状结构(13);1-萘膦酸有机锡化合物分别呈现一维右手螺旋结构(11)和一维zig-zag结构(14);2-萘膦酸有机锡化合物分别呈现一维左手螺旋结构(12)和二十四元环状结构(15)。化合物11-12是由非手性配体通过结晶过程中的自拆分得到手性化合物,这在构筑手性材料领域成为一个潜在的研究热点。并对化合物10-15进行了体外癌细胞抑制活性研究,实验结果表明:叁苯基锡化合物(13-15)对两种癌细胞的抑制活性高于叁甲基锡化合物(10-12)的抑制活性;化合物10-15对Hela的增值抑制效果明显高于对HepG-2的抑制效果。(本文来源于《聊城大学》期刊2019-05-01)
张宁,陈婉秋[3](2018)在《金属有机膦酸化合物和高分子材料质子导电性质的研究》一文中研究指出就目前而言,国内的能源消耗越来越严重,因此人们一直在寻找新能源来替代。而笔者将要与大家分享的主要内容则是以膦酸化合物以及高分子材料为主要研究对象的质子导电性质的相关实验,希望以下内容可以为一些新型化学电源研究人员提供新的研究和参考方向。(本文来源于《冶金与材料》期刊2018年06期)
杨宗斐,马鹏涛,王敬平,牛景杨[4](2018)在《有机膦酸构筑的多钨氧簇稀土化合物的设计合成、结构及性质》一文中研究指出在常规水溶液条件下,选择介稳态的前驱体K14[As2W19O67(H2O)]与配体羟基乙叉二膦酸(HEDP)及稀土化合物反应,合成了一例有机膦酸构筑的多钨氧簇稀土化合物Cs H[Pr(H2O)4(AsW9O33)(W2O3)(O3PCOHCH3PO3)Pr(H2O)7]2?19H2O(1),并通过单晶X射线衍射分析、元素分析、傅里叶红外光谱分析等对其结构进行了表征.晶体解析表明,化合物1由1个S形结构框架{[(As W9O33)(W2O3)]2}, 2个有机磷酸基团{O3PCOHCH3PO3}和4个Pr3+离子通过一定的方式键连形成叁维框架结构.磁学性质研究表明,化合物1呈现出反铁磁性耦合作用.荧光性质研究表明,化合物1在近红外区呈现出双寿命发光,其中τ1=4.76μs(35.53%),τ2=9.71μs(64.4%).(本文来源于《科学通报》期刊2018年32期)
张立原,蔡小军,刘黎明[5](2018)在《有机膦酸液增注技术在镇北油田长8油藏中的应用》一文中研究指出根据镇北油田长8油藏的储层特征,研制并优化了适合该储层的有机膦酸酸液增注体系,现场影响效果显着。(本文来源于《石化技术》期刊2018年07期)
封平净[6](2018)在《金属有机膦酸化合物的合成及其在析氧电催化反应中的应用》一文中研究指出金属有机膦酸化合物,属于金属有机框架结构(MOFs)的其中一种,因其具备可调节的孔径、较大的比表面积以及对环境的友好性,在电/光催化、气体吸附和超级电容器等方面的应用越来越广泛,受到众多研究者的关注。对于金属有机膦酸化合物的研究,最初的研究大多数集中在铝、锆等一些金属元素,伴随研究的进一步发展,过渡金属元素的运用逐渐增加,因为铁、钴、镍等过渡金属元素的金属有机膦酸化合物具有过渡金属元素的独特性质,通常被应用于磁性材料、超级电容器或者电催化(OER、ORR等)。本论文通过不同方法合成出不同形貌的金属有机膦酸化合物,并研究了金属有机膦酸化合物及其衍生物的性质,将其应用于OER电催化方面,具体从以下叁个方面展开:1、采用了微波辅助离子液体法,制备出了片状苯基膦酸铝材料,并将其进行煅烧得到片状多孔碳材料,用于OER电催化。本实验中应用到的方法与传统水热或离子热方法相比,仅需2分钟,节省了大量的反应时间。不同温度下(600℃,700℃C,800℃)煅烧后的样品经过OER电催化测试,在10mA/cm2电流密度处的过电位分别为350 mV,380 mV,390 mV,所对应的塔菲尔斜率分别为 98mV·dec.-1,119mV.dec-1,134mV.dec-1。随着温度的升高,样品的 OER性能逐渐降低,一方面是由于片状结构的破坏,另一方面是结晶度的升高,内部缺陷的减少,造成活性位点的降低。2、合成有机膦酸PMP,既可以作为配体与金属盐进行反应,同时在热分解过程中可以形成氮掺杂的碳层。在600℃下锻烧得到的Co3(PO4)2@N-C样品,其OER电催化性能是最优异的,在10 mA/cm2电流密度处的过电位为290 mV,所对应的塔菲尔斜率为82 mV·dec-1,此外,该材料还展现了良好的稳定性;同样FePO4 @ N-C也是600℃下煅烧得到的样品电催化性能最好,在10 mA/cm2电流密度处的过电位为310 mV,所对应的塔菲尔斜率为90 mV.dec-1,相比较而言,前者OER电催化性能更加优异。3、采用简单有效的水热合成方法,用尿素来调节反应的pH值,反应温度为100℃,反应时间为2.5小时,合成出花状钴的苯基膦酸微米球以及钴镍双金属苯基膦酸微米球前驱体。将前驱体在空气中不同温度下(600℃,900℃)煅烧,得到CoPP-T和CoNiPP-T电催化剂。CoNiPP-600℃催化剂的性能最佳,其在10 mA/cm2电流密度时的过电位为264 mV,对应的塔菲尔斜率为60 mV.dec-1,稳定性测试结果也很理想,在恒电位下测试的i-t曲线显示,经过10小时的测试其电流密度仅仅下降了~3.46%。(本文来源于《厦门大学》期刊2018-06-30)
张葭榕[7](2018)在《有机膦酸锆的合成及其对Sr~(2+)的去除性能研究》一文中研究指出从Cleardfield等人发现磷酸锆可结晶开始,有机膦酸盐取得了很长久的发展。其中,有机膦酸锆受到广泛关注,在离子去除、分离、催化、导电等方面有很深入的应用。但是,由于Zr~(4+)的易水解性和与磷酸根间存在强亲和力导致高结晶度有机膦酸锆的合成很困难,这也限制了有机膦酸锆的发展和应用。另一方面,随着化石能源危机的加深,核能作为替代的清洁能源获得了很好的发展,但也导致了包含U、Pu等锕系元素,~(90)Sr、~(137)Cs等放射性裂变元素在内的乏燃料的大量累积,预计在2020年将产生8700吨的乏燃料。这就需要大量可用于乏燃料后处理和核应急处理的材料。而有机膦酸锆本身表现出优异的水、热、辐照稳定性,具有良好的离子交换和分离性能,所以合成新型的晶态有机膦酸锆对于促进乏燃料处理和核能发展有很积极的意义。本论文中合成了两例有机膦酸锆,表征了其基本性质,并深入研究了两种化合物对~(90)Sr的处理能力。具体工作为:1.利用亚甲基二磷酸为配体,通过溶剂热方法合成了两种新型的有机膦酸锆晶体:[(CH_3)_2NH_2][Zr(CH_2(PO_3)_2)F](SZ-4),[(CH_3)_2NH_2]_2[Zr(CH_2(HPO_3)(PO_3))_2](SZ-5)。通过X-射线单晶衍射仪分析发现SZ-5具有一维链状结构,SZ-4具有二维层状结构,此外对晶体还进行了热重、粉末、红外、SEM/EDS、导电性等性质的测试。导电性测试结果表明,由于SZ-5含有质子化的羟基和二甲氨,所以SZ-5具有导电性能而SZ-4不具有。2.稳定性实验表明,SZ-4和SZ-5都具有很好的热稳定性和辐照稳定性,能稳定存在于很宽pH范围的水溶液中。另外SZ-4在经过强酸处理后,会发生结构转变。3.研究SZ-4和SZ-5对~(90)Sr的吸附能力。结果表明,SZ-4和SZ-5都能在高盐度下选择性地去除Sr,海水实验表明SZ-4和SZ-5能高效地从海水中去除放射性~(90)Sr,其中SZ-4效果更为显着。对吸附后的SZ-5也进行了XAFS表征。而对吸附后的SZ-4进行X-射线单晶衍射分析时,发现SZ-4吸附Sr~(2+)的过程中,首先1)Sr~(2+)结合水分子进入层间,交换出部分二甲氨阳离子;2)随后水分子交换出全部的二甲氨离子。(本文来源于《东华理工大学》期刊2018-06-12)
王嘉巍[8](2018)在《有机膦酸构筑的钼/钨多酸化合物的合成、结构及性质》一文中研究指出有机膦酸构筑的多酸化合物因其结构新颖和性能优良,已经成为多酸化学的一个热门研究领域。有机膦酸种类繁多,且具有柔软、可修饰以及高熔点等特性,使得其在材料、医药和催化等领域都有着广泛的应用。本文选取不同种类有机膦酸,通过常规水溶液法成功制备了叁个系列有机膦酸构筑的多酸稀土或过渡金属化合物,对所合成的化合物进行系统的表征(X-射线单晶衍射、元素分析、红外光谱、X-射线粉末衍射、热稳定性等)和性质研究(磁性,部分化合物的荧光和催化性质等)。主要内容及所合成化合物的晶体学数据如下:I选取磷酰基乙酸(H_2O_3PCCOOH)作为配体,Na_2MoO_4·2H_2O和LnCl_3·6H_2O等为主要原料,成功合成出新颖的磷酰基乙酸构筑的多钼氧簇稀土化合物1–3,叁例化合物阴离子结构相同。用过氧化氢(H_2O_2)作为氧化剂,探索了化合物1–3对硫醚氧化催化性能研究。催化实验表明,其中化合物2对烷基硫醚、芳香基硫醚以及含硫化合物(苯并噻吩、二苯并噻吩和二甲基二苯并噻吩)氧化为砜具有很好的催化活性。1.K_4H_5[Gd_3(H_2O)_(14){(Mo_8O_(24))(O_3PCCOO)_3}_2]·23H_2O(1)单斜晶系,C2/c空间群,a=29.8359(13)?,b=11.1754(5)?,c=39.2899(17)?,β=94.2560(10)°,Z=4,V=13064.2(10)?~3,R_1=0.0586,wR_2=0.1595[I>2σ(I)].2.K_4H_5[Tb_3(H_2O)_(14){(Mo_8O_(24))(O_3PCCOO)_3}_2]·23H_2O(2)单斜晶系,C2/c空间群,a=29.7923(12)?,b=11.1666(4)?,c=39.2587(15)?,β=94.2470(10)°,Z=4,V=13024.7(9)?~3,R_1=0.0573,wR_2=0.1546[I>2σ(I)].3.K_4H_5[Dy_3(H_2O)_(14){(Mo_8O_(24))(O_3PCCOO)_3}_2]·23H_2O(3)单斜晶系,C2/c空间群,a=29.7519(16)?,b=11.1479(6)?,c=39.204(2)?,β=94.2030(10)°,Z=4,V=12967.9(12)?~3,R_1=0.0598,wR_2=0.1642[I>2σ(I)].II选取氨基叁甲叉膦酸(ATMP)作为配体,(NH_4)_6Mo_7O_(24)·4H_2O和过渡金属的氯化物等为原料,得到了两例笼状的ATMP参与构筑的碲钼氧簇过渡金属化合物4和5。化合物阴离子是由六个[M(H_2O)TeMo_6O_(21){N(CH_2PO_3)}_3]~(3-)(M=Co,Cu)亚单元通过两两共用氧原子错位连接形成新颖的笼状结构,在已报道有机膦酸构筑的多金属氧簇化合物中,这两例化合物是目前含钼核数最高的化合物。4.(NH4)_9Na_4H_(17)[Co(H_2O)TeMo_6O_(21){N(CH_2PO_3)_3}]_6·20H_2O(4)单斜晶系,I2/a空间群,a=35.612(5)?,b=29.198(4)?,c=36.086(4)?,β=119.002(10)°,Z=4,V=32817(8)?~3,R_1=0.1081,wR_2=0.2799[I>2σ(I)].5.(NH_4)_(16)Na_7H_7[Cu(H_2O)TeMo_6O_(21){N(CH_2PO_3)_3}]_6·12H_2O(5)单斜晶系,P2/n空间群,a=19.9091(18)?,b=28.712(2)?,c=30.456(3)?,β=90.368(2)°,Z=2,V=17409(3)?~3,R_1=0.0808,wR_2=0.2306[I>2σ(I)].III选取草甘膦作为配体,成功制备了一例草甘膦构筑夹心型碲钼氧簇过渡金属化合物6和两例草甘膦构筑夹心型硒钨氧簇过渡金属化合物7和8。磁性研究表明,化合物6–8均表现出反铁磁性耦合作用。6.Cs_2Na_9[H{Co(H_2O)_4}(TeMo_6O_(21))_2{Co(OOCCH_2NCH_2PO_3)_2}_3]·34H_2O(6)单斜晶系,C2/c空间群,a=25.004(3)?,b=30.238(3)?,c=19.216(2)?,β=107.102(2)°,Z=4,V=13886(3)?~3,R_1=0.0767,wR_2=0.2077[I>2σ(I)].7.Na_8H_4[{Co(H_2O)_4}(SeW_6O_(21))_2{Co(OOCCH_2NCH_2PO_3)_2}_3]·24H_2O(7)叁斜晶系,P-1空间群,a=18.1321(14)?,b=18.8474(14)?,c=20.3150(15)?,α=85.5630(10)°,β=86.4740(10)°,γ=62.9300(10)°,Z=1,V=6160.7(8)?~3,R_1=0.0716,wR_2=0.1920[I>2σ(I)].8.Cs_2Na_2H_8[{Co(H_2O)_4}(SeW_6O_(21))_2{Co(OOCCH_2NCH_2PO_3)_2}_3]·29H_2O(8)叁斜晶系,P-1空间群,a=16.7391(10)?,b=19.6892(13)?,c=24.9113(15)?,α=91.1360(10)°,β=103.4710(10)°,γ=109.9070(10)°,Z=2,V=7463.0(8)?~3,R_1=0.0776,wR_2=0.2123[I>2σ(I)].(本文来源于《河南大学》期刊2018-06-01)
赫威[9](2018)在《有机膦酸在钢铁表面形成络合物转化膜以及原位磷化的研究》一文中研究指出钢铁是使用最为广泛的金属材料,但是钢铁制品易遭受与之相接触的各种各样的腐蚀介质的侵蚀,这不仅会造成资源浪费和经济损失,而且能引发环境污染,影响人们的正常生产和生活。因此,研究金属的腐蚀机制、发展有效的金属防护技术具有重要的科学意义和应用价值。金属制件在使用之前(如涂装之前),通常要对金属表面进行防腐蚀预处理,即在金属表面形成一层化学转化膜,旨在提高金属基体的腐蚀防护性能及涂装体系的整体性能。目前金属预处理工艺中最为广泛使用的是铬酸盐钝化、磷化技术,但这两种工艺都具有严重的污染性。随着人们环境保护意识的日益增强,逐渐认识到上述两种工艺对环境和生态的危害,目前这两种表面处理技术已经被限用甚至禁用。鉴于此,研发绿色环保的新型前处理工艺具有重要的社会意义和应用价值。经文献查阅发现,某些多官能团的有机磷(膦)酸酯类化合物因其磷酸基团对钢铁表面具有很强的亲和力,可通过物理或化学吸附的方式在钢铁表面形成二维有序的单分子薄膜,从而阻滞腐蚀介质的侵蚀,展示出良好的腐蚀防护能力。目前关于有机磷(膦)酸酯的防腐研究,大多数研究工作只停留在其作为缓蚀剂的理论及应用方面,为此本论文主要围绕有机磷(膦)酸酯的成膜特性展开研究,从单纯的缓蚀功能向化学转化膜和原位磷化两个新方向进行了拓展,取得了一些创新性的研究结果。本论文的主要研究内容和结果总结如下:(1)充分利用多官能团膦酸酯在钢铁基体表面的特性吸附,以及该类化合物对Zn2+的络合作用,建立了一种在冷轧钢板表面(CRS)构建络合物转化膜的新方法。研究中选取一种多官能团的氨基叁亚甲基膦酸(ATMP)与一定浓度的锌盐组成成膜溶液,通过调节溶液的pH以及ATMP与Zn2+的浓度比,在CRS基体上制备出一层具有叁维空间结构的微米级厚度的致密的化学转化膜。之后,分别使用扫描电子显微镜(SEM)、X-射线光电子能谱(XPS)和电化学方法对转化膜的表面形貌、化学元素组成与键合方式、耐腐蚀性能等进行了系统表征。SEM结果表明,通过ATMP络合诱导的自组装方法在CRS表面形成了一层较均匀致密的膜层,由于膜层较厚及残余应力的存在,膜层上出现了不均匀性裂纹。XPS测试进一步表明,膜层的生长的驱动力主要归因于桥联剂Zn2+和ATMP分子中的磷酸基团之间的配位作用。稳态极化曲线及电化学阻抗谱的测试结果表明,膜层的防护效果与成膜条件密切相关,当成膜时间为21 min,pH为4.0,ATMP的加入量为0.8 mL时(50 wt%)所形成的转化膜具有最好的防护能力,缓蚀效率达到82.1%。为了探究膦酸酯在金属离子的协同下构建化学转化膜的方法是否具有普遍适用性,本文还研究了另一种多官能团的有机膦酸DTPMP作为自组装分子与Zn2+协同构建化学转化膜的可行性。实验结果表明,DTPMP和ATMP 一样,可以通过相同的方法形成DTPMP-Zn络合物转化膜,而且膜层具有很好的腐蚀防护性能。(2)金属涂装之前的磷化处理非常重要,为了彻底消除磷化工艺所带来的环境污染,本文探索了在涂装过程中原位磷化的技术可行性。将适量的苯基膦酸作为原位磷化剂,无毒的绿色环保材料聚苯胺作为钝化剂一起掺杂到PVB涂料中,对其成膜后腐蚀防护能力做了初步的评估。研究表明苯基膦酸能够在涂层和金属基底形成一层绝缘的有机膦酸盐膜层,且能够和PVB分子中的-OH应生成P-O-C键,提高了交联度。另外,聚苯胺的存在能够对金属基底起到弱钝化效果,与苯基膦酸的原位磷化存在协同作用,使得PVB涂层的防护能力显着增强。(本文来源于《山东大学》期刊2018-05-30)
王健佳[10](2018)在《无机—有机膦酸锆类催化剂在氢化反应中的应用》一文中研究指出随着工业发展脚步的加快,地球上的化石燃料日益枯竭,能源危机逐步逼近。生物质作为地球上储量丰富的可持续性资源,已经逐渐被开发用于缓解能源危机,在合适的催化剂的存在下,生物质可以逐步转化为各种功能性小分子,γ-戊内酯(GVL)就是其中之一。GVL因为可以作为燃料添加剂、溶剂和许多高附加值精细化学品的前驱体而存在一定的研究价值,寻找高效环保型催化剂催化生物质制备GVL具有非常重要的现实意义。本课题主要以无机-有机膦酸锆类材料作为催化剂,催化乙酰丙酸乙酯(EL)制备γ-戊内酯,并将效果比较好的几种催化剂运用到其他醛酮类化合物的催化加氢反应中,具体研究内容包括以下叁个方面:(1)采用简单的共沉淀法制备出了焦磷酸锆催化剂(Zr OPP),对催化剂进行了红外、吡啶红外、扫描电镜、透射电镜、N2吸附脱附、CO2和NH3程序升温脱附等表征,分析得出了催化剂的介观结构以及内部酸碱位点分布的情况,将其用于EL转化为GVL的反应中,探究了反应时间、温度、催化剂量、锆磷比、溶剂种类等因素对催化反应活性的影响。结果得到,5 m L的异丙醇作为溶剂和氢源,0.1710 g萘作为内标物,200 mg锆磷比为1:1的Zr OPP作为催化剂,在160oC下反应11 h,EL的转化率和GVL的产率分别可以达到97.4%和94.1%。通过催化剂浸出实验证明了该催化反应属于非均相催化。考察了Zr OPP循环使用性能,催化剂循环使用五次过后,其表观结构和元素含量都没有发生明显的改变,由此确定该催化剂具有良好的循环使用性和稳定性。(2)选取带有特征官能团的有机膦酸作为前躯体,制备出了四种有机膦酸锆类催化剂,通过一系列的表征方法对催化剂的介观结构和元素含量进行了分析,将制备的催化剂用于催化EL转化为GVL的反应中,探索了反应时间、温度、催化剂量和锆磷比等因素对EL催化加氢反应的影响。结果得到,5 m L异丙醇作为溶剂和氢源,0.1710 g萘作为内标物,锆磷比为1:1,200 mg Zr HEDP作为催化剂,在160 o C下反应12 h,EL的转化率和GVL的产率分别为98.6%和92.3%;200 mg Zr EDTMPs作为催化剂,在160oC下反应9 h,EL的转化率和GVL的产率分别为98.1%和88.4%;200 mg Zr ATMP作为催化剂,在160 o C下反应11 h,EL的转化率和GVL的产率分别为98.4%和89.9%;200 mg Zr DTPMPA作为催化剂,在160 o C下反应11 h,EL的转化率和GVL的产率分别为90.4%和73.2%。对比实验结果可以发现,Zr HEDP因为结构中带有-OH官能团,提高了整体Br?nsted酸性位点的数目,有利于EL的加氢产物4-羟基戊酸乙酯内酯化反应的进行,因而得到了较高产率的GVL;Zr ATMP和Zr EDTMPs因为结构中带有N原子,提高了整体碱性位点的数目,有利于异丙醇羟基上氢质子的解离,促进了EL的4号位上羰基的催化加氢反应的进行,最终也得到了较高产率的GVL;而Zr DTPMPA前驱体因为本身对称性较差,导致最终得到的催化剂中活性位点数目较少,比表面积也较小,因而催化EL转化为GVL的效果不佳。(3)将催化EL转化为GVL效果比较好的四种催化剂运用到其他醛酮类化合物的催化加氢反应当中,包括糠醛、苯甲醛、4-甲基-2-戊酮、2-庚酮、2-辛酮、环己酮以及苯乙酮等,通过对反应时间和温度进行条件优化,发现该类催化剂对于醛酮类化合物的催化加氢反应都具有很好的催化活性。相比较酮类化合物而言,醛类化合物因为较低的空间位阻效应,比较容易进行催化加氢反应。对于直链的饱和酮类化合物,碳链越短,对称性越好,越容易实现催化加氢。存在双键或者苯环与羰基形成共轭结构的酮类化合物,因为双键占用活性中心,实现催化加氢反应需要更加苛刻的条件。(本文来源于《江南大学》期刊2018-05-01)
有机膦酸论文开题报告
(1)论文研究背景及目的
此处内容要求:
首先简单简介论文所研究问题的基本概念和背景,再而简单明了地指出论文所要研究解决的具体问题,并提出你的论文准备的观点或解决方法。
写法范例:
有机锡化合物因其多样的结构并且在合成、催化、杀菌和防腐等方面的应用引起科学者的研究兴趣,尤其是在体外抗癌活性方面受到广泛的关注。近年来,羧酸类有机锡化合物的结构及性质得到了广泛的研究,与此相比,磷(膦)酸类有机锡化合物的研究较少,因此,探索磷(膦)酸类有机锡化合物的结构特点及其与生物活性的构效关系将成为一个极具前景的研究课题。磷(膦)酸配体中有叁个氧原子,具有潜在配位能力及复杂多变的配位模式,在构建磷(膦)酸类有机锡化合物中起重要作用。为了探究磷(膦)酸有机锡化合物的结构、性质及构效关系,本文设计和合成了一系列的磷(膦)酸配体,与有机锡反应得到了15个膦酸有机锡衍生物,并讨论了这些化合物的结构,研究了这些化合物的性质。本论文的主要工作如下:1.以单一手性的(R)or(S)-(1-苯基乙胺基)甲基膦酸(pempH_2)和外消旋的pempH_2做为配体,与烃基锡发生反应,分别得到了4个单一手性的膦酸类有机锡化合物1-4和一个外消旋有机锡化合物5。X-ray单晶结构测试表明:化合物1-4分别呈现一维左手螺旋(1)、右手螺旋(2)和一维zig-zag链状结构(3和4);化合物5的呈现轴对称的笼型结构。同时,通过MTT法研究了化合物1-4对人子宫颈癌细胞(Hela)和肝癌细胞(HepG-2)的体外抗癌活性,筛选结果表明:叁苯基锡化合物(3和4)对两种癌细胞的抑制活性高于叁甲基锡化合物(1和2)的抑制活性;同时,化合物1-4对Hela的增值抑制效果明显高于对HepG-2的抑制效果。2.以D-苯基氨基酸为原料合成了外消旋的苯基甘氨酸膦酸(ppaH_3)配体,研究了ppaH_3与二、叁烃基有机锡的反应,得到了4个外消旋的膦酸类有机锡衍生物6-9,并对其进行了结构和性质表征。测试表明:该类膦酸类有机锡化合物6-9分别呈现了一维网状结构、一维的带状结构、外消旋的二聚体结构和包含二氯甲烷溶剂分子的单体结构。并对化合物6-9进行了体外抗癌活性测试,结果表明:化合物6-9对Hela和HepG-2有较好的抑制效果,其中化合物8(R=Ph_2)和9(R=Bu_2)相对于化合物6(R=Me_3)和7(R=Me_2)展现出较强的抑制作用。3.研究了1-萘氧膦酸(NaHL~1)、1-萘膦酸(H_2L~2)、2-萘膦酸(H_2L~3)与叁烃基氯化锡(Me_3SnCl、Ph_3SnCl)的反应,得到了6个膦酸类有机锡化合物10-15。X-ray单晶结构测试表明:1-萘氧膦酸有机锡化合物分别呈现一维链状结构(10)和二十四元环状结构(13);1-萘膦酸有机锡化合物分别呈现一维右手螺旋结构(11)和一维zig-zag结构(14);2-萘膦酸有机锡化合物分别呈现一维左手螺旋结构(12)和二十四元环状结构(15)。化合物11-12是由非手性配体通过结晶过程中的自拆分得到手性化合物,这在构筑手性材料领域成为一个潜在的研究热点。并对化合物10-15进行了体外癌细胞抑制活性研究,实验结果表明:叁苯基锡化合物(13-15)对两种癌细胞的抑制活性高于叁甲基锡化合物(10-12)的抑制活性;化合物10-15对Hela的增值抑制效果明显高于对HepG-2的抑制效果。
(2)本文研究方法
调查法:该方法是有目的、有系统的搜集有关研究对象的具体信息。
观察法:用自己的感官和辅助工具直接观察研究对象从而得到有关信息。
实验法:通过主支变革、控制研究对象来发现与确认事物间的因果关系。
文献研究法:通过调查文献来获得资料,从而全面的、正确的了解掌握研究方法。
实证研究法:依据现有的科学理论和实践的需要提出设计。
定性分析法:对研究对象进行“质”的方面的研究,这个方法需要计算的数据较少。
定量分析法:通过具体的数字,使人们对研究对象的认识进一步精确化。
跨学科研究法:运用多学科的理论、方法和成果从整体上对某一课题进行研究。
功能分析法:这是社会科学用来分析社会现象的一种方法,从某一功能出发研究多个方面的影响。
模拟法:通过创设一个与原型相似的模型来间接研究原型某种特性的一种形容方法。
有机膦酸论文参考文献
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