基于等离子体电化学的纳米颗粒合成过程调控

论文摘要

当传统电化学系统中一个固体电极被气体放电等离子体替代时,即构成了一个等离子体电化学系统。在等离子体电化学系统中,等离子体与液体发生一系列复杂的化学与物理过程,生成大量的活性物质,而这些活性物质会通过扩散溶入液体形成液中活性成分,或者通过次级反应在液体内次生成二次反应物。由于等离子体-液体相互作用产生的多种高活性物质,等离子体电化学系统有着十分广阔的应用前景,例如可应用于纳米材料的合成、废水处理以及等离子体医学等。在等离子体与液体相互作用时,系统中产生的活性物质既有还原性成分也含有氧化性成分,例如原子氢、水合电子、羟基自由基、臭氧以及过氧化氢等。因此在等离子-液体电化学系统中,还原与氧化过程可能同时存在。因此可通过调节液体中的反应活性来优化和控制基于等离子体电化学的纳米材料合成过程。本论文以银纳米颗粒的合成为例,通过在等离子体电化学系统中加入特定化学物质来控制溶液中的反应活性,从而实现了对银纳米颗粒合成过程的调制。由于等离子体与液体反应时会在液体中产生还原及氧化成分,因此在银纳米颗粒的合成过程中,硝酸银溶液中的银离子的还原和单质银的氧化反应将会同时进行。Ag+（?）Ag在等离子体电化学系统制备银纳米颗粒的过程中,我们采用了聚乙烯吡咯烷酮作为表面活性剂,加入硝酸银溶液中以防止合成过程中纳米颗粒产生过度团聚。在溶液中加入了嗅尿嘧啶作为电子清除剂来清除等离子体与液体反应产生的水合电子,探究系统中产生的水合电子在纳米颗粒合成过程中的作用。另外,在溶液中分别加入乙醇和二甲亚砜作为羟基自由基清除剂,来验证在等离子体电化学系统中制备纳米颗粒时氧化与还原反应同时存在的理论。实验利用了纳米颗粒的局域表面等离子体共振的特性监测溶液中纳米颗粒的制备进程。结果表明在等离子体电化学系统合成银纳米颗粒的过程中,硝酸银溶液中的银离子的还原和单质银的氧化反应是同时进行的。其中水合电子是银离子的主要还原剂;过氧化氢在单质银的氧化反应中起了重要作用。最后,我们以金纳米颗粒合成为例,探究了等离子体电化学系统制备纳米颗粒时放电电流大小对纳米颗粒合成过程的影响。实验结果显示金纳米颗粒的合成速率随着电流大小降低而降低,在低电流情况下溶液除了球状纳米颗粒,还生成了其他形状的金纳米颗粒。

论文目录

文章来源

类型: 硕士论文

作者: 龚欣宁

导师: 陈强

关键词: 等离子体电化学系统,纳米颗粒,氧化还原反应

来源: 厦门大学

年度: 2019

分类: 基础科学,工程科技Ⅰ辑

专业: 物理学,材料科学

单位: 厦门大学

分类号: O53;TB383.1

总页数: 72

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