介孔磷酸盐分子筛上钒物种的引入方式及其对丙烷氧化脱氢催化性能的影响

介孔磷酸盐分子筛上钒物种的引入方式及其对丙烷氧化脱氢催化性能的影响

论文摘要

以溶剂挥发诱导自组装法(evaporation–induced self–assembly,EISA)合成的有序磷酸盐介孔分子筛Na0.1Zr0.9PO为载体,分别采用掺杂和浸渍两种方式引入过渡金属钒作为活性物种,制备了一系列不同钒含量的催化剂样品。通过小角X射线衍射、N2吸附-脱附和透射电镜表征了所制备样品的孔道结构,采用Raman光谱着重研究了不同方式引入的钒物种在Na0.1Zr0.9PO上的存在状态,并将催化剂上钒物种的存在状态与其在丙烷氧化脱氢反应中的催化性能相关联,探讨在介孔磷酸盐分子筛上构筑丙烷氧化脱氢活性位的合适方法。研究结果表明:掺杂方式引入的钒物种不仅可以同时以孤立态和聚集态存在,并且当钒含量高于8%时仍能保持高度分散状态,不容易出现导致催化性能下降的结晶态V2O5,与浸渍负载相比,本文采用掺杂方式制备的钒基催化剂样品普遍显示出更好的丙烷氧化脱氢活性和更高的丙烯选择性。此外,以碱金属Na掺杂的介孔磷酸盐分子筛Na0.1Zr0.9PO作为钒基催化剂的载体,虽然丙烷氧化脱氢反应的活性受到一定程度的抑制,但却可以使丙烯的选择性有所提升。

论文目录

  • 1 实验材料和方法
  •   1.1 材料及样品的制备
  •   1.2 样品的物性表征
  •   1.3 钒基催化剂样品的模型反应表征
  • 2 实验结果与讨论
  •   2.1 介孔磷酸盐分子筛Na0.1Zr0.9PO的孔道结构
  •   2.2 不同方法制备的钒基催化剂的模型反应表征结果
  •   2.3 不同方法制备的钒基催化剂的物性表征结果
  •     2.3.1 催化剂样品的孔结构
  •     2.3.2 催化剂样品中钒物种的存在状态
  •     2.3.3 催化剂表面钒的价态分析
  • 3 结论
  • 文章来源

    类型: 期刊论文

    作者: 祝琳华,吴植宇,司甜

    关键词: 催化剂,催化剂载体,磷酸盐介孔分子筛,丙烷氧化脱氢,选择性

    来源: 化工进展 2019年05期

    年度: 2019

    分类: 工程科技Ⅰ辑

    专业: 化学

    单位: 昆明理工大学化学工程学院

    基金: 国家自然科学基金(20866004)

    分类号: O621.251

    DOI: 10.16085/j.issn.1000-6613.2018-0967

    页码: 2363-2371

    总页数: 9

    文件大小: 2443K

    下载量: 93

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